[논문 리뷰] Phase Diagram of Glass Forming Liquids with Randomly Pinned Particles

Saurish Chakrabarty, Smarajit Karmakar외 1명|arXiv (Cornell University)|2014. 04. 10.

Material Dynamics and Properties참고 문헌 26인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 랜덤하게 고정된 입자를 통해 유도된 고정된 불순물 조건에서 두 가지 유리형 액체의 상도표를 분자 동역학 시뮬레이션을 통해 매핑한다. 증가하는 고정 농도가 운동학적 취약성의 급격한 감소를 초래함을 발견하였으며, 이는 이론적 예측과 배치되며, 불순물이 있는 시스템에서 기대되는 이상적인 유리 전이 거동과의 상당한 이탈을 시사한다.

ABSTRACT

Extensive molecular dynamics simulations are performed to determine the phase diagram of two model glass forming liquids in the presence of external quenched disorder. The quenched disorder is introduced in the system by randomly choosing a fraction $ ho_{pin}$ of particles from an equilibrium configuration of the supercooled liquids at temperature $T$ and freezing them in space. The study of the dynamics of supercooled liquids with this type of quenched disorder has drawn a lot of attention in recent years due to theoretical predictions of the possibility of observing the ideal thermodynamic glass transition in such systems. In this Letter, we numerically examine this possibility by determining the phase diagram of the systems in the $ ho_{pin}-T$ plane. We find that the phase diagram differs considerably from existing theoretical predictions and show that a rapid decrease in the kinetic fragility of the system with increasing pin concentration is a probable reason for this difference.

연구 동기 및 목표

• 랜덤하게 고정된 입자를 통해 도입된 고정된 불순물 조건에서 초냉각된 유리형 액체의 상 행동을 조사하기 위해.
• 불순물이 있는 시스템에서 이상적인 열역학적 유리 전이를 이론적으로 예측하는 것을 테스트하기 위해.
• 고정 농도와 온도가 시스템의 동적 반응과 상도표에 미치는 영향을 규명하기 위해.

제안 방법

• 균형 상태에서의 두 모델 유리형 액체에 대해 분자 동역학 시뮬레이션을 수행한다.
• 초냉각된 액체에서 일부 입자 $ \rho_{\text{pin}} $ 를 선택하여 공간적으로 고정함으로써 고정된 불순물을 도입한다.
• 고정 농도 $ \rho_{\text{pin}} $ 와 온도 $ T $ 를 변화시키며 시스템의 동역학을 분석하여 $ \rho_{\text{pin}}-T $ 평면상의 상도표를 매핑한다.
• 고정 농도에 따른 운동학적 취약성 계산을 통해 이완 행동의 변화를 평가한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 이론적으로 예측한 바와 같이, 고정된 불순물 존재 시 유리형 액체에서 관측 가능한 이상적인 열역학적 유리 전이가 발생하는가?
• RQ2 고정 농도 $ \rho_{\text{pin}} $ 는 초냉각된 액체의 동적 정지 및 이완 행동에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 고정된 불순물 증가에 따라 시스템의 운동학적 취약성은 어느 정도 변화하며, 이는 상도표에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• $ \rho_{\text{pin}}-T $ 평면상의 상도표는 이상적인 유리 전이에 대한 이론적 예측과 상당히 다름을 보였다.
• 고정 농도 증가에 따라 운동학적 취약성이 급격히 감소하는 것이 관측되었으며, 이는 비아레니우스 행동의 강한 억제를 시사한다.
• 유리화와 관련된 동적 둔화가 고정된 불순물에 의해 뚜렷하게 변화되었으며, 이는 표준 스케일링 법칙의 붕괴를 시사한다.
• 관측된 행동은 이러한 불순물이 있는 시스템에서 이상적인 유리 전이가 연구된 조건에서는 접근 가능하지 않을 수 있음을 암시한다.