[논문 리뷰] Soft Phonon Modes and Diffuse Scattering in Pb(In1/2Nb1/2)O3-Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 Relaxor Ferroelectrics
이 연구는 유연한 진동 모드와 산란을 타원형 유전체 0.29PIN-0.45PMN-0.26PT에서 탄성 및 비탄성 중성자 산란을 이용해 조사한다. 이는 화이트 온도 약 630 K에서 극성 나노영역(PNRs)이 나타나며, [110] 및 [100] 가로 진동 모드에서 PNR-음향 진동 모드 결합이 관측되며, 영역 중심의 부드러운 진동 모드가 TB 이하에서 냉각에 따라 선형적으로 에너지가 증가함을 확인하여, 유연한 진동 모드 행동을 나타낸다.
Single crystals of a ternary relaxor ferroelectric system, 0.29Pb(In1/2Nb1/2)O3-0.45Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-0.26PbTiO3, have been studied using triple-axis based elastic and inelastic neutron scattering. Elastic diffuse scattering confirms the presence of polar nano-regions (PNRs) in this system. The PNRs emerge at the Burns temperature, TB = 630 K and then grow continuously in population and correlation size as the crystal cools down to 100 K. At 300 K, characteristic 'butterfly' and ellipsoid shaped diffuse scattering patterns are observed on the HK0 reciprocal space plane. Electrical poling along the [110] direction produces a marked asymmetry in the diffuse scattering patterns, with the parallel-to-the-field components enhanced while the perpendicular-to-the-field components suppressed. Several low energy phonon branches along the [001] and [111] directions were studied. Most significantly, the PNR-acoustic phonon coupling is confirmed for the [110] transverse acoustic (TA) phonons polarized along the [1-10] real space direction and the [100] TA phonons. This coupling appears to be anisotropic and correlated with the distribution of PNRs, and also affected by the relative length scales of the PNRs and phonon wave vectors. The well-known 'waterfall' phenomenon is observed on the [001] and [110] transverse optical (TO) branches, near the zone center. The optical phonon measurements also reveal a lowest-energy, zone center soft TO mode, whose squared phonon energy increase linearly with decreasing temperature below the TB.
연구 동기 및 목표
- 모르포트로픽 상 경계 근처에서 삼성분 유연한 유전체에서 거대 피에조전기성의 미세 구조 기원을 조사하기 위해.
- 탄성 산란 산란과 연계하여 극성 나노영역(PNRs)의 성질과 진화를 탐구하고, 격자 역학과 연관지기 위해.
- 특히 가로 진동(TA) 및 가로 옵티컬(TO) 진동 모드와의 PNR 간 결합을 조사하기 위해.
- 기타 유연한 유전체에서 관측된 '물결' 현상과 부드러운 진동 모드 행동이 이 시스템에서 존재하는지 확인하기 위해.
- PNR 크기와 진동 모드 파장벡터가 이방성 PNR-진동 모드 결합에 미치는 영향을 평가하기 위해.
제안 방법
- 0.29PIN-0.45PMN-0.26PT 단일 결정에서 탄성 산란 산란과 비탄성 진동 분산을 측정하기 위해 삼축 중성자 산란을 사용하였다.
- 탄성 산란 산란은 HK0 역공간 평면에서 분석하여 온도 함수로 PNR 분포와 상관 길이를 매핑하였다.
- 비탄성 중성자 산란을 통해 [001], [111], [110] 방향에서 진동 분산을 측정하였으며, 저에너지 TO 및 TA 모드에 집중하였다.
- '물결' 현상은 영역 중심 근처의 TO 분지에서 일정 에너지 스캔을 통해 식별되었으며, 이는 이례적인 분산 행동을 나타낸다.
- 영역 중심의 TO 모드에 대한 온도 의존 측정을 통해 제곱 진동 에너지를 이용해 부드러운 진동 모드 특성을 평가하였다.
- [110] 방향으로 전기 도금을 가하여 산란의 비대칭성을 탐색하고, 이방성 PNR-진동 모드 결합을 드러내었다.
실험 결과
연구 질문
- RQ10.29PIN-0.45PMN-0.26PT 시스템에서 극성 나노영역(PNRs)은 온도에 따라 어떻게 진화하며, 그 상관 길이는 얼마인가요?
- RQ2PNRs와 가로 진동(TA) 진동 모드 간의 결합 증거가 있으며, 이는 이방성인가요?
- RQ3이 삼성분 유연한 유전체에서 TO 진동 모드 분지에 '물결' 현상이 나타나는가, 그리고 이는 PNR-진동 모드 상호작용에 대해 무엇을 시사하는가?
- RQ4영역 중심의 TO 분지에서 부드러운 진동 모드가 존재하는가, 그리고 그 에너지는 TB 이하에서 온도에 따라 어떻게 변화하는가?
- RQ5외부 전기장이 [110] 방향으로 가해질 경우 산란 패턴은 어떻게 변화하며, 이는 PNR-진동 모드 결합에 대해 무엇을 드러내는가?
주요 결과
- 극성 나노영역(PNRs)은 화이트 온도 TB ≈ 630 K에서 나타나며, 냉각에 따라 인구 수와 상관 크기가 모두 증가한다.
- 300 K에서 HK0 역공간 평면에서 특징적인 나비 모양과 타원형 산란 패턴이 관측된다.
- [110] 방향으로 전기 도금을 가하면 산란 산란에서 비대칭성이 유도되며, 전기장 방향 성분은 강화되고 수직 성분은 억제된다.
- [110] TA 진동 모드에서 [1-10] 방향으로 진동하는 경우와 [100] TA 진동 모드에서 PNR-음향 진동 모드 결합이 확인되었으며, 이 결합 강도는 PNR의 척도와 진동 모드 파장벡터의 상대 척도에 따라 달라진다.
- [001] 및 [110] TO 분지에서 '물결' 현상이 관측되었으며, 약 0.15 rlu의 파장벡터에서 시작하여 영역 중심 쪽으로 연장된다.
- 최저 에너지, 영역 중심의 부드러운 TO 모드가 관측되었으며, 그 제곱 진동 에너지가 TB 이하에서 온도 감소와 선형적으로 증가함을 확인하여, 부드러운 진동 모드 행동을 나타낸다.
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