[논문 리뷰] Two-photon pumped lead halide perovskite nanowire lasers

Zhiyuan Gu, Kaiyang Wang외 5명|arXiv (Cornell University)|2015. 10. 14.

Perovskite Materials and Applications인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 800 nm 조명을 이용해 용액 처리된 CH₃NH₃PbBr₃ 퍼보스카이트 나노와이어에서 두 광자 펌프드 레이저의 첫 실험적 실현을 보여준다. 나노와이어는 Q 인자가 약 ~960이고 임계값이 약 ~674 μJ/cm²인 월터링 갤러리 모드 유사 레이저를 나타내며, 기존의 단일 광자 펌프드 마이크로디스크 레이저와 유사한 성능을 보이며, 퍼보스카이트의 삼차 비선형성을 저임계 비선형 광학 장치에 위한 확인을 한다.

ABSTRACT

Solution-processed lead halide perovskites have shown very bright future in both solar cells and microlasers. Very recently, the nonlinearity of perovskites started to attract considerable research attention. Second harmonic generation and two-photon absorption have been successfully demonstrated. However, the nonlinearity based perovskite devices such as micro- & nano- lasers are still absent. Here we demonstrate the two-photon pumped nanolasers from perovskite nanowires. The CH3NH3PbBr3 perovskite nanowires were synthesized with one-step solution self-assembly method and dispersed on glass substrate. Under the optical excitation at 800 nm, two-photon pumped lasing actions with periodic peaks have been successfully observed at around 546 nm. The obtained quality (Q) factors of two-photon pumped nanolasers are around 960, and the corresponding thresholds are about 674?J=cm2. Both the Q factors and thresholds are comparable to conventional whispering gallery modes in two-dimensional polygon microplates. Our researches are the first demonstrations of two-photon pumped nanolasers in perovskite nanowires. We believe our finding will significantly expand the application of perovskite in low-cost nonlinear optical devices such as optical limiting, optical switch, and biomedical imaging et al.

연구 동기 및 목표

• 용액 처리된 할라이드 퍼보스카이트 나노와이어에서 두 광자 펌프드 레이저를 실현하고, 이는 이전에 보고되지 않은 구성이다.
• 특히 두 광자 흡수 및 이득 특성을 포함한 퍼보스카이트 나노와이어의 비선형 광학적 성질을 조사한다.
• 기존의 단일 광자 펌프드 시스템과 비교하여 Q 인자 및 레이저 임계값 측면에서 두 광자 펌프드 나노레이저의 성능을 평가한다.
• 퍼보스카이트 나노와이어가 저비용 비선형 광학 장치, 예를 들어 광학 스위치 및 생물의학 영상 도구의 구성 요소로서의 가능성을 확인한다.

제안 방법

• 퍼보스카이트 나노와이어는 CH₃NH₃Br과 PbBr₂를 DMF에 용해시킨 후 디클로로메탄을 이용한 조절 증발을 통해 일괄 용액 자가 조립 방법으로 합성되었다.
• 나노와이어는 유리 기판에 분산되었으며, 800 nm에서 두 광자 펌프를 위해 티티:사파이어 레이저로 광학적으로 자극되었다.
• 레이저 방출은 형광 현미경 및 스펙트럼계를 사용하여 특성화되었으며, 두 광자 자극 하에서 약 ~546 nm에서 방출 피크를 관찰하였다.
• 나노와이어 내의 패브리-페로 모드에 대한 이론적 모델링은 퍼보스카이트의 굴절률 n = 2.55 및 기판의 굴절률 n = 1.5를 사용한 유한차분시간영역(Finite-difference time-domain, FDTD) 시뮬레이션을 통해 수행되었다.
• 모드 간격과 Q 인자는 수치적으로 계산되어 실험 결과와 비교되어 레이저 메커니즘을 검증하였다.
• 횡방향 모드(TM₀₀ 및 TM₀₁)의 효과적 굴절률 및 전파 상수는 모드 간격과 기울어진 입사에 의한 반사 증강을 추정하는 데 사용되었다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 800 nm 조명을 이용해 용액 처리된 퍼보스카이트 나노와이어에서 두 광자 펌프드 레이저를 달성할 수 있는가?
• RQ2 두 광자 펌프드 퍼보스카이트 나노와이어 레이저의 Q 인자 및 임계 강도는 얼마이며, 기존의 단일 광자 펌프드 시스템과 비교해 어떻게 되는가?
• RQ3 두 광자 자극 하에서 퍼보스카이트 나노와이어의 기반이 되는 레이저 메커니즘은 무엇인가—특히 패브리-페로 또는 월터링 갤러리 모드 행동과 일치하는가?
• RQ4 빛이 나노와이어의 끝면에 기울어진 각도로 입사할 경우 Q 인자 및 임계값에 어떤 영향을 미치며, 이는 관측된 성능을 설명할 수 있는가?
• RQ5 나노구조에서 두 광자 펌프드 레이저를 통해 퍼보스카이트의 삼차 비선형 광학 반응을 실험적으로 확인할 수 있는가?

주요 결과

• 800 nm 조명 하에서 CH₃NH₃PbBr₃ 퍼보스카이트 나노와이어에서 두 광자 펌프드 레이저가 성공적으로 관측되었으며, 방출 피크는 약 ~546 nm에 중심을 두었다.
• 두 광자 펌프드 나노레이저의 측정된 Q 인자는 약 ~960이었으며, 다각형 마이크로디스크에서의 기존의 월터링 갤러리 모드 레이저와 유사한 수준이었다.
• 레이저 임계값은 약 ~674 μJ/cm²로 측정되어 레이저 작동을 위한 낮은 펌프 에너지 요구량을 나타내었다.
• 수치 시뮬레이션은 기본 모드와 첫 번째 순서의 횡모드를 모두 고려할 경우 이론적 예측값 약 ~1.55 nm와 관측된 모드 간격 약 ~1.49 nm가 일치함을 확인하였다.
• 향상된 Q 인자는 나노와이어 끝면에 기울어진 입사(각도 약 ~11.7° 및 ~16.6°)로 인한 반사 증가와 손실 감소에 기인한다.
• 결과는 퍼보스카이트의 삼차 비선형 광학 반응을 확인하며, 두 광자 흡수 효율이 레이저 작동을 지원할 수 있음을 보여주며, 광학 제한 및 생물의학 영상 응용 분야로의 길을 열었다.