[논문 리뷰] X-Ray Scattering from Light-Driven Spin Fluctuations in a Doped Mott Insulator

Yao Wang, Yu-An Chen외 3명|arXiv (Cornell University)|2021. 03. 04.

Physics of Superconductivity and Magnetism참고 문헌 71인용 수 16

한 줄 요약

이 연구는 시간해상에서의 공 resonance 비탄성 X선 산란(trRIXS)을 사용하여 도핑된 모트 절연체에서 초고속 빛 유도 스핀 변동을 조사한다. Mott 갭을 초월하는 펌프 펄스가 유도하는 즉각적인 유연성 증가를 통해 유한 동역학 스핀 진동수의 유연성 증가가 관찰되며, 이는 교환 상호작용의 일시적 재규격화를 시사한다. 이 유연성 증가는 평형 상태보다 더 두드러지며, d-파일 초전도성 쌍성 correlation의 급격한 감소와 함께 나타나며, 이는 광자 자극 스핀 역학과 강한 상관관계 시스템에서 초전도성 쌍성 간의 직접적인 연관성을 시사한다.

ABSTRACT

Manipulating spin fluctuations with ultrafast laser pulses is a promising route to dynamically control collective phenomena in strongly correlated materials. However, understanding how photoexcited spin degrees of freedom evolve at a microscopic level requires a momentum- and energy-resolved characterization of their nonequilibrium dynamics. Here, we study the photoinduced dynamics of finite-momentum spin excitations in two-dimensional Mott insulators on a square lattice. By calculating the time-resolved resonant inelastic x-ray scattering cross-section, we show that an ultrafast pump above the Mott gap induces a prompt softening of the spin excitation energy, compatible with a transient renormalization of the exchange interaction. While spin fluctuations in a hole-doped system (paramagnons) are well described by Floquet theory, magnons at half filling are found to deviate from this picture. Furthermore, we show that the paramagnon softening is accompanied by an ultrafast suppression of $d$-wave pairing correlations, indicating a link between the transient spin excitation dynamics and superconducting pairing far from equilibrium.

연구 동기 및 목표

• 초고속 광학 자극 이후 강한 상관관계 물질에서 유한 동역학 스핀 진동수의 미시적 역학을 이해하기 위해.
• 도핑된 모트 절연체에서 광자 유도 스핀 변동이 비평형 상태에서 초전도성 쌍성 상관관계에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• 플로케이 이론가 시스템에서 광자 자극 스핀 역학을 정확히 기술하는가를 판단하기 위해.
• 허버드 모델에서 일시적 스핀 진동수 에너지 재규격화와 d-파일 쌍성의 감소 간의 관계를 설정하기 위해.

제안 방법

• x = 0 및 x = 0.167의 두 개의 홀 도핑 수준에서 2D 단일 밴드 허버드 모델에 대해 전체 시간해상 공 resonance 비탄성 X선 산란(trRIXS) 계산을 수행하였다.
• 스핀 전이 반응을 극대화하고 고해상도 동역학 해상도로 자성 진동수를 탐측하기 위해 π-σ 펄스 기하구조를 사용하였다.
• Mott 갭을 초월하는 초고속 펌프 펄스(18 fs FWHM, 3.0 eV, A₀ = 0.6 자연 단위)를 적용하여 시스템을 평형에서 이탈시켰다.
• 핵구 lifetime τ_core = 0.5 t_h^(-1)를 포함한 4차원 시간 통합 기법을 사용하여 trRIXS 확산 단면적을 계산하였으며, 이는 전기 dipole 매트릭스 요소와 벡터 포텐셜 결합을 포함한다.
• 플로케이 선형 스핀파(FLSW) 이론을 사용하여 벡터 포텐셜의 Bessel 함수 조절을 통한 효과적 스핀 교환 상호작용 재규격화를 모델링하였다.
• 광자 자극 하에서 초전도성 쌍성 역학을 평가하기 위해 d-파일 쌍성 상관 함수 ⟨Δ†_dΔ_d⟩를 계산하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 초고속 광학 자극 하에서 도핑된 모트 절연체에서 유한 동역학 스핀 진동수의 진화는 어떻게 되는가?
• RQ2 플로케이 이론은 홀 도핑 시스템과 반만족 상태 시스템 모두에서 광자 자극에 의한 스핀 진동수 재규격화를 얼마나 잘 기술하는가?
• RQ3 일시적 스핀 진동수 유연성 증가와 d-파일 초전도성 쌍성 감소 간의 관계는 무엇인가?
• RQ4 초고속 X선 산란은 광자 도핑 효과를 초월하여 교환 상호작용 재규격화를 감지할 수 있는가?

주요 결과

• Mott 갭을 초월하는 초고속 펌프는 유한 동역학 q = (π/2, π/2)에서 스핀 진동수 에너지의 즉각적인 유연성 증가를 유도하며, A₀ = 0.6일 때 t = 0에 최대 약 15%의 에너지 감소를 보였다.
• 이 유연성 증가는 광자 도핑만으로는 설명될 수 없으며, 광자 유도 홀 수(Δn_h ≈ 0.07)가 과도도핑과 저도핑 상태 간의 도핑 변화보다 작기 때문이다.
• 홀 도핑 시스템(x = 0.167)에서의 파라마그논은 플로케이 이론에 의해 잘 기술되며, 베셀 함수 조절을 통한 재규격화된 교환 상호작용을 보였다.
• 반만족 상태(x = 0)에서의 마그논은 고강도 펌프에서 플로케이 예측에서 벗어나, 효과적 플로케이 해밀토니안의 비평형 붕괴를 시사한다.
• d-파일 쌍성 상관 함수 ⟨Δ†_dΔ_d⟩는 펌프 도착 직후 급격하고 단조로운 감소를 보이며, 더 높은 펌프 강도에서 더 강한 감소를 보였다.
• 쌍성 감소는 광자 도핑에 의한 준입자 밀도 증가보다는 스핀 진동수 에너지의 일시적 감소에 의해 주로 이끌린다.