[論文レビュー] Commensurate magnetic structures ofRMn2O5 (R=Y, Ho, Bi) determined by Single-crystal Neutron Diffraction

C. Chapon, P. J. Brown+3 more|ArXiv.org|Oct 10, 2007

Multiferroics and related materials被引用数 9

ひとこと要約

本研究では、低温におけるRMn₂O₅（R = Y, Ho, Bi）の正確な整合磁構造を特定するために単結晶中性子回折を用いた。ab面内のねじれ反磁性鎖の確認に加え、YおよびHo化合物に微小なc軸磁気成分が存在することを特定し、特にHo化合物では秩序状態にあるHo³⁺磁気モーメントを同定した。これにより、BiMn₂O₅におけるフェロエレクトリシティの主因として対称的交換相互作用が支持された。

ABSTRACT

Precise magnetic structures of RMn2O5, with R= Y, Ho, Bi in the commensurate/ferroelectric regime, have been determined by single-crystal neutron diffraction. For each system, the integrated intensities of a large number of independent magnetic Bragg reflections have been measured, allowing unconstrained least-squares refinement of the structures. The analysis confirms the previously reported magnetic configuration in the ab-plane, in particular the existence of zig-zag antiferromagnetic chains. For the Y and Ho compounds additional weak magnetic components parallel to the c-axis were detected which are modulated in phase quadrature with the a-b components. This component is extremely small in the BiMn2O5 sample, therefore supporting symmetric exchange as the principal mechanism inducing ferroelectricity. For HoMn2O5, a magnetic ordering of the Ho moments was observed, which is consistent with a super-exchange interaction through the oxygens. For all three compounds, the point symmetry in the magnetically ordered state is m2m, allowing the polar b-axis found experimentally.

研究の動機と目的

• 整合磁気相におけるRMn₂O₅（R = Y, Ho, Bi）の正確な磁気構造を特定すること。
• 磁気秩序の性質、特にc軸成分の存在とその位相関係を解明すること。
• フェロエレクトリシティを駆動するメカニズムとしての対称的交換相互作用とDzyaloshinskii-Moriya相互作用の寄与を調査すること。
• レアアースイオン（Ho³⁺）の磁気秩序とその全体的な磁気構造への寄与を検討すること。
• 磁気秩序状態の点群対称性と実験的に観察された極性b軸との関係を確立すること。

提案手法

• 低温（10–25 K）における単結晶中性子回折を実施し、磁気ブルージェ反射を測定した。
• 磁気構造の非制約的最小二乗フィッティングを可能とするために、多数の独立した磁気ブルージェ反射を測定した。
• 回折データのフーリエ解析により、各原子サイトの磁気フーリエ係数（Mx, My, Mz, Ix, Iy, Iz）を抽出した。
• 常磁性空間群Pbamの対称操作を用いて、ドメイン構造と磁気対称性を特定した。
• 結晶学的および磁気的対称性に基づく位相制約を用い、Mn³⁺/Mn⁴⁺およびR³⁺（Ho³⁺）の磁気モーメントの両方を含むフィッティングを実施した。
• 対称操作とその磁気モーメントへの作用を記述するためにシーツ記法を用い、時間反転対称性を含む複素共役を含めた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 YMn₂O₅、HoMn₂O₅、BiMn₂O₅の整合磁気相における正確な磁気構造は何か？
• RQ2 これらの化合物にc軸方向の磁気成分が存在するか。また、ab面成分に対してその位相関係はいかなるものか？
• RQ3 これらの材料におけるフェロエレクトリシティの起源は何か。対称的交換か、Dzyaloshinskii-Moriya相互作用か？
• RQ4 Ho³⁺磁気モーメントはどのように秩序化し、全体の磁気構造にどのような寄与をしているか？
• RQ5 磁気秩序状態の点群対称性は何か。実験的に観察された極性b軸とどのように関連しているか？

主な発見

• YMn₂O₅およびHoMn₂O₅の磁気構造は、ab面内にねじれ反磁性鎖を有し、鎖内ではMn³⁺とMn⁴⁺モーメントが反平行に整列している。
• YMn₂O₅およびHoMn₂O₅には微小な位相正交のc軸磁気成分が検出され、それぞれの振幅は約0.36 μBおよび約0.44 μBであった。これは非一様スピン配列を示している。
• BiMn₂O₅ではc軸成分が極めて小さく（≤0.25 μB）、フェロエレクトリシティの主因として対称的交換が支持される。
• HoMn₂O₅ではHo³⁺モーメントの長距離秩序が観察され、精査されたモーメントは約1.09 μBであり、酸素イオンを介したスーパー交換と整合的であった。
• すべての三化合物において磁気点群対称性はm2mであり、極性b軸を許容する。実験的観察と整合的であった。
• 磁気構造のフィッティングにより、c軸成分の位相がab面成分に対してπ/2ずれていることが確認され、ねじれ磁気配置が成立していることが示された。