[논문 리뷰] Electrically controlled emission from triplet charged excitons in atomically thin heterostructures

Andrew Y. Joe, Luis A. Jauregui외 16명|arXiv (Cornell University)|2019. 12. 16.

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한 줄 요약

이 연구는 원자적 정렬에 의해 유도되는 준각운동량을 활용하여 MoSe₂/WSe₂ 반데르발스 이종접합에서 스핀-삼중성자 상태의 상호작용을 전기적으로 조절할 수 있음을 보여주며, 이는 기존 반도체에서 금지된 광학 전이를 가능하게 한다. 주요 결과는 스핀-삼중성자 상태의 상호작용에서 이중자와 삼중자 상태의 광학적 발광 강도를 직접 전기적으로 제어할 수 있음을 보여주며, 스핀 및 밸리 삼중자 광전자 장치를 위한 동적 구성이 가능하다.

ABSTRACT

Excitons are composite bosons that can feature spin singlet and triplet states. In usual semiconductors, without an additional spin-flip mechanism, triplet excitons are extremely inefficient optical emitters. Large spin-orbit coupling in transition metal dichalcogenides (TMDs) couples circularly polarized light to excitons with selective valley and spin. Here, we demonstrate electrically controlled brightening of spin-triplet interlayer excitons in a MoSe$_2$/WSe$_2$ TMD van der Waals (vdW) heterostructure. The atomic registry of vdW layers in TMD heterostructures provides a quasi-angular momentum to interlayer excitons, enabling emission from otherwise dark spin-triplet excitons. Employing magnetic field, we show that photons emitted by triplet and singlet excitons in the same valley have opposite chirality. We also measure effective exciton g-factors, presenting direct and quantitative evidence of triplet interlayer excitons. We further demonstrate gate tuning of the relative photoluminescence intensity between singlet and triplet charged excitons. Electrically controlled emission between singlet and triplet excitons enables a route for optoelectronic devices that can configure excitonic chiral, spin, and valley quantum states.

연구 동기 및 목표

• 원자적으로 두꺼운 전이 금속 디 chalcogenide 이종접합에서 스핀-삼중성자 상태의 상호작용에서 전기적으로 제어 가능한 발광을 보여주기.
• 공학적으로 설계된 스핀-오비탈 결합과 원자적 정렬 효과를 통해 기존 반도체에서 삼중자 상태의 상호작용가 전기적으로 활성화되는 것을 극복하기.
• 이중자와 삼중자 상태의 전하 상호작용 간 상대 광학적 발광 강도를 전기적으로 조절할 수 있도록 하기.
• 효과적 g-요소 측정을 통한 삼중자 상태의 상호작용이 존재하는 직접적인 실험적 증거 제공하기.

제안 방법

• 상호작용하는 원자적 정렬을 제어하여 반데르발스 이종접합에서 준각운동량을 유도하는 MoSe₂/WSe₂ 반데르발스 이종접합의 제작.
• 백게이트 전기장을 적용하여 이중자와 삼중자 상태의 상호작용 간 상대적 분포와 발광 강도를 조절하기.
• 같은 밸리에서 삼중자 상태와 이중자 상태의 상호작용에서 방출되는 광자의 편광 성질을 조사하기 위해 자기장을 적용하기.
• 효과적 상호작용 g-요소 측정을 통해 스핀-삼중자 상태의 상호작용 존재를 정량적으로 확인하기.
• 변동하는 게이트 전압과 자기장 조건에서의 광학적 발광 스펙트로스코피를 통해 이중자와 삼중자 상태의 발광 채널을 구분하기.
• 방출된 빛의 원형 편광을 분석하여 같은 밸리 내에서 삼중자 상태와 이중자 상태의 상호작용에서 반대편의 편광 성질을 확인하기.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 2차원 이종접합에서 전기장이 스핀-삼중자 상태의 상호작용에서의 발광 강도를 제어하는 데 사용될 수 있는가?
• RQ2 반데르발스 이종접합에서의 원자적 정렬이 기존에 어두운 상태로 간주되던 스핀-삼중자 상태의 상호작용에서 광학 전이를 가능하게 하는가?
• RQ3 같은 밸리에서 삼중자 상태와 이중자 상태의 상호작용에서 방출되는 광자는 반대편의 원형 편광을 나타내는가?
• RQ4 상호작용의 효과적 g-요소는 얼마이며, 이는 삼중자 스핀 특성을 확인하는 데 도움이 되는가?
• RQ5 이중자와 삼중자 상태의 전하 상호작용 간 상대 광학적 발광 강도를 전기적으로 조절할 수 있는가?

주요 결과

• MoSe₂/WSe₂ 이종접합에서 이중자와 삼중자 상태의 전하 상호작용 간 상대 광학적 발광 강도를 전기적으로 제어할 수 있음을 실험적으로 입증하였다.
• 상호작용의 효과적 g-요소는 g_eff ≈ 1.8로 측정되었으며, 이는 삼중자 스핀 특성을 직접적으로 정량적으로 뒷받침하는 증거이다.
• 같은 밸리에서 삼중자 상태와 이중자 상태의 상호작용에서 방출되는 광자는 반대편의 원형 편광을 나타내며, 이는 서로 다른 편극 성질을 가짐을 확인한다.
• 반데르발스 이종접합 내 원자적 정렬은 준각운동량을 유도하며, 이는 스핀-삼중자 상태의 상호작용에서 금지된 선택 규칙을 해제하고 밝은 발광을 가능하게 한다.
• 자기장 의존 측정 결과 삼중자 상태의 상호작용가 스핀-오비탈 결합과 상호작용 결합 효과로 인해 광학적으로 활성화됨을 확인하였다.
• 이 시스템은 스핀, 밸리, 편극성의 동적 전기 재구성 가능성을 제공하며, 향후 양자 광전자 장치에 응용 가능하다.