[论文解读] Field induced linear magneto-elastic coupling in multiferroic TbMnO3

N. Aliouane, D. N. Argyriou+4 more|DESY Publication Database (PUBDB) (Deutsches Elektronen-Synchrotron)|Aug 26, 2005

Multiferroics and related materials被引用 4

一句话总结

该论文表明，在多铁性 TbMnO3 中施加磁场可诱导发生一级磁致结构相变，转变为传播矢量为 κ=(0,1/4,0) 的化学计量相，破坏二次磁致弹性耦合，建立线性磁致弹性与磁电响应。该相变由场诱导的 Mn-O-Mn 键角有序引起，导致电极化强度从 c 轴发生 180° 转向至 a 轴，此现象在沿 a 或 b 轴施加磁场时是该材料中独有的。

ABSTRACT

We have used in-field neutron and X-ray single crystal diffraction to measure the incommensurability δ of the crystal and magnetic structure of multiferroic TbMnO3 . We show that the flop in the electric polarization at the critical field HC, for field H along the a− and b−axis coincides with a 1st order transition to a commensurate phase with propagation vector κ = (0, 1/4, 0). In-field X-ray diffraction measurements show that the quadratic magneto-elastic coupling breaks down with applied field as shown by the observation of the 1st harmonic lattice reflections above and below HC . This indicates that magnetic field induces a linear magneto-elastic coupling. We argue that the commensurate phase can be described by an ordering of Mn-O-Mn bond angles.

研究动机与目标

• 理解多铁性 TbMnO3 中场诱导极化翻转的起源。
• 确定磁场如何改变该材料中的磁致弹性耦合。
• 研究导致铁电极化方向改变的结构与磁性相变。
• 确定高场相是否表现出线性磁致弹性耦合，与低场非化学计量相中的二次耦合形成对比。

提出的方法

• 采用原位中子衍射技术，在 2K 下沿 a 轴和 b 轴施加最高达 14T 的磁场，探测 Mn 和 Tb 自旋的磁序及非化学计量参数 δ。
• 利用 9.5 keV 和 100.5 keV 的同步辐射 X 射线衍射测量晶格调制并检测谐波衍射峰，识别结构相变。
• 通过提拉法生长 TbMnO3 单晶，并利用磁化率和比热测量进行表征。
• 在 HMI 的 BENSC 实验站，使用冷三轴谱仪（FLEX）和双轴衍射仪（E4）在 bc 平面内进行测量，施加磁场最高达 14.5T。
• 分析重点为非化学计量参数 δ 与一阶晶格谐波反射强度的场依赖性，以检测二次耦合的破坏。
• 基于高场磁序构建结构模型，提出 Mn-O-Mn 键角有序驱动 a 轴方向的铁电极化。

实验结果

研究问题

• RQ1 TbMnO3 在外加磁场下磁致弹性耦合的性质是什么？
• RQ2 沿 a 轴或 b 轴施加磁场如何影响磁性和晶格结构的非化学计量参数 δ？
• RQ3 临界场 H_C 处电极化发生 180° 翻转的原因是什么？
• RQ4 高场相是否表现出线性磁致弹性耦合？若存在，其与低场相中二次耦合有何不同？
• RQ5 Mn-O-Mn 键角有序如何与化学计量相的稳定化及新极化方向相关？

主要发现

• 在 H_C ≈ 4.5T（H‖b）和 H_C ≈ 9T（H‖a）处发生的极化翻转，与传播矢量为 κ = (0, 1/4, 0) 的一级化学计量相变一致。
• 原位 X 射线衍射显示二次磁致弹性耦合被破坏，因一阶晶格谐波反射在 H_C 以上出现，表明线性磁致弹性耦合的出现。
• 高场相表现出线性磁电响应，表现为极化强度对磁场的线性依赖关系（H‖b），与低场相中的二次依赖关系形成鲜明对比。
• 该相变与场诱导的 Mn-O-Mn 键角有序相关，该有序稳定了沿 a 轴的铁电畸变。
• 对于 H‖b，该相变与 Tb 自旋的反铁磁-顺磁转变耦合；而对于 H‖a，Tb 自旋在 H_C 以下呈现化学计量有序，表明自旋耦合具有方向依赖性。
• 结构模型表明，反铁磁耦合的 MnO6 八面体发生剪刀式畸变，导致 a 轴方向的净铁电极化，与实验测得的极化强度一致。