[論文レビュー] Half Metal Transition Driven by Doping Eects in Osmium Double Perovskite

Madhav Prasad Ghimire, Xiao Hu|arXiv (Cornell University)|Aug 8, 2014

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 50被引用数 10

ひとこと要約

本研究では、第一原理的密度汎関数理論を用いて、Ca₂FeOsO₆におけるNiドーピングが、スピン軌道結合を含んでも完全なスピン偏極が維持される半金属的フェリマグネティズムを誘導することを示した。x = 0.5ドーピング時、系は1ユニットセルあたりμₘₜₒₜ = 2μBの磁化を示し、スピントロニクス応用に適した頑健な半金属的性質を示した。

ABSTRACT

Using the first-principles density functional approach, we investigate Ca$_2$FeOsO$_6$, a material of double perovskite structure synthesized recently. According to the calculations, Ca$_2$FeOsO$_6$ is a ferrimagnetic Mott-insulator influenced by the cooperative effect of spin-orbit coupling (SOC) and Coulomb interactions of Fe-3$d$ and Os-5$d$ electrons, as well as the crystal field. When Fe is replaced with Ni, the system exhibits half metallic (HM) states desirable for spintronic applications. In [Ca$_2$Fe$_{1-x}$Ni$_x$OsO$_6$]$_2$, HM ferrimagnetism is observed with $\mu_{ m tot}=2\mu_{ m B}$ per unit cell for doping rate $x=0.5$, whereas HM antiferromagnetism (HMAFM) with nearly zero spin magnetization in the unit cell for $x=1$, respectively. It is emphasized that half metallicity is retained even with SOC effect due to the large exchange-splitting between spin-up and spin-down bands close to the Fermi level.

研究の動機と目的

• 最近合成された二ペロブスカイトであるCa₂FeOsO₆の電子的および磁気的性質を調査すること。
• スピン軌道結合、電子相関、結晶場効果が、物質の基底状態を決定する役割を検証すること。
• FeサイトへのNiドーピングが、スピントロニクス応用に適した半金属的性質を誘導する仕組みを明らかにすること。
• ドーピング濃度依存性を考慮したスピン軌道結合下での半金属的性質の安定性を特定すること。

提案手法

• スピン軌道結合（SOC）およびハーバードU補正（DFT+U）を用いた第一原理的密度汎関数理論（DFT）を用いて、電子構造をモデル化する。
• 半金属的ギャップおよびスピン偏極の特定のために、電子バンド構造および状態密度を分析する。
• Niドーピング濃度（x）の関数として、1ユニットセルあたりの全スピン磁化モーメント（μₘₜₒₜ）を計算する。
• フェルミ準位近くの交換スプリングの大きさを評価し、SOC下での半金属的性質の確認を行う。
• ドーピングレベルを系統的に変化させ、磁気的秩序を評価するために、二ペロブスカイト構造Ca₂Fe₁₋ₓNiₓOsO₆を用いる。
• 半金属的状態の安定化に寄与するFe-3dおよびOs-5d電子相関、結晶場分裂、およびSOCの相乗効果を評価する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Ca₂FeOsO₆におけるFeサイトへのNiドーピングが、その電子バンド構造および磁気的秩序に与える影響は何か？
• RQ2 強いスピン軌道結合が存在する中でも、Ca₂Fe₁₋ₓNiₓOsO₆における半金属的性質は安定化可能か？
• RQ3 最適ドーピング（x = 0.5）時および完全なNi置換時（x = 1.0）における1ユニットセルあたりの全スピン磁化モーメントは何か？
• RQ4 電子相関および結晶場効果は、この系における半金属的性質の出現にどのように寄与するか？
• RQ5 計算にスピン軌道結合を含めた場合、半金属的ギャップは保持されるか？

主な発見

• Ca₂FeOsO₆へのNiドーピングにより、フェルミ準位に完全にスピン偏極されたギャップを持つ頑健な半金属的フェリマグネティック状態が誘導される。
• x = 0.5のとき、系は1ユニットセルあたりμₘₜₒₜ = 2μBの全スピン磁化モーメントを示し、強いフェリマグネティック秩序を示す。
• x = 1.0（完全なNi置換）のとき、系はほぼゼロのネットスピン磁化を示す半金属的反強磁性（HMAFM）に遷移する。
• フェルミ準位付近のスピンアップおよびスピンダウンバンド間の大きな交換スプリングのおかげで、スピン軌道結合下でも半金属的性質が維持される。
• スピン軌道結合、電子相関（U）、結晶場分裂の協同効果が、半金属的基底状態の安定化に寄与する。
• スピン軌道結合を含めた計算においても、半金属的ギャップが開いており、明確に定義されているため、将来的なスピントロニクス応用に耐えうる頑健性が確認された。