[论文解读] Infinite-layer nickelates as Ni-eg Hund's metals

Byungkyun Kang, Corey Melnick+5 more|arXiv (Cornell University)|Jul 29, 2020

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用 17

一句话总结

该论文通过从头计算的LQSGW+DMFT方法，提出无限层镍氧化物在Ni-eg轨道中由于强局域Hund耦合而表现出Hund金属行为。研究展示了Hund金属性的多种特征，如自旋-轨道分离、增强的赝能隙形成以及有效质量随掺杂单调增加，这些特征使其与铜氧化物和铁基超导体相区别。

ABSTRACT

The recent and exciting discovery of superconductivity in the hole-doped infinite-layer nickelate Nd 1-δ Sr δ NiO 2 draws strong attention to correlated quantum materials. From a theoretical view point, this new class of unconventional superconducting materials provides an opportunity to unveil new physics in correlated quantum materials. Here we study the temperature and doping dependence of the local spectrum as well as the charge, spin and orbital susceptibilities from first principles. By using ab initio LQSGW+DMFT methodology, we show that onsite Hund's coupling in Ni-d orbitals gives rise to multiple signatures of Hund's metallic phase in Ni-eg orbitals. The proposed picture of the nickelates as an eg (two orbital) Hund's metal differs from the picture of the Fe-based superconductors as a five orbital Hund's metal as well as the picture of the cuprates as doped charge transfer insulators. Our finding unveils a new class of the Hunds metals and has potential implications for the broad range of correlated two orbital systems away from half-filling.

研究动机与目标

• 研究空穴掺杂的无限层镍氧化物（特别是Nd1-δSrδNiO2）的电子结构和电子关联物理。
• 确定镍氧化物正常态是否表现出Hund金属行为，与铜氧化物的电荷转移绝缘体图像形成对比。
• 阐明Ni-d轨道中局域Hund耦合在偏离半满时驱动关联金属行为的作用。
• 识别在双轨道体系中可实验检验的Hund金属性特征，特别是Ni-dx²−y²能带有效质量的掺杂依赖性。

提出的方法

• 采用从头计算的线性准粒子自洽GW（LQSGW）方法计算准粒子能带和自能修正。
• 将LQSGW与动态平均场理论（DMFT）结合，以包含强局域电子关联，形成LQSGW+DMFT框架。
• 对Ni-eg轨道使用Kanamori哈密顿量，参数由第一性原理获得，包括晶体场分裂（Δ）、局域库仑排斥（U）、轨道间相互作用（U′）和Hund耦合（J）。
• 计算局域谱函数、电荷、自旋和轨道磁化率，以探测关联效应。
• 计算Ni-dx²−y²能带在不同掺杂水平下的兰姆顿有效质量，以检验其是否呈现单调增强，这是Hund金属的典型特征。
• 分析在晶体场分裂存在下的能隙（Ueff），表明其依赖于轨道占据数和基态（单重态与三重态）。

实验结果

研究问题

• RQ1 无限层镍氧化物的正常态在Ni-eg轨道中是否表现出Hund金属性的特征？
• RQ2 与其它关联电子体系相比，局域Hund耦合如何影响Ni-eg轨道的电子结构和谱学性质？
• RQ3 Ni-dx²−y²能带的有效质量在掺杂依赖性上如何变化？其是否在从电子掺杂到空穴掺杂的范围内呈现单调增强？
• RQ4 晶体场分裂如何影响单重态基态的形成以及Ni-eg态的赝能隙？
• RQ5 所观测到的谱学和磁化率特征是否可用双轨道Hund金属模型而非电荷转移绝缘体图像来解释？

主要发现

• 无限层镍氧化物中Ni-eg轨道表现出Hund金属性的多种特征，包括自旋-轨道分离和增强的赝能隙形成。
• Ni-dx²−y²能带的有效质量从电子掺杂到空穴掺杂侧单调增加，这是Hund金属行为的关键指纹。
• 当三重态为基态时，晶体场分裂（Δ）通过(2Ne_g - 5)Δ增强有效库仑能隙（Ueff）；当形成单重态时，还存在额外贡献项。
• 在空穴掺杂区（2.5 < Ne_g < 3），由于上、下Hubbard带之间分离增强，赝能隙被进一步增强。
• 当Δ > √[(U - U′ + J)² - J²]时，Ne_g = 2子空间中的单重态基态被稳定，表明晶体场分裂与Hund耦合之间存在竞争。
• LQSGW+DMFT结果表明，Ni-eg体系最适于被描述为双轨道Hund金属，与五轨道铁基超导体及掺杂电荷转移绝缘体（如铜氧化物）有本质区别。