[论文解读] Linear optical properties of solids within the full-potential linearized augmented planewave method

Claudia Draxl, Jorge O. Sofo|arXiv (Cornell University)|Feb 20, 2004

Advanced Chemical Physics Studies被引用 5

一句话总结

本文提出了一种全势线性化球面波（LAPW）方法，用于在随机相位近似（RPA）框架下计算固体的线性光学性质，包括带间和带内贡献。推导了LAPW基函数中的动量矩阵元，并将该方法应用于铝和金，结果表明光学谱对布里渊区采样极为敏感，且在金中，标量相对论效应远超过自旋-轨道耦合的影响。

ABSTRACT

We present a scheme for the calculation of linear optical properties by the all-electron full-potential linearized augmented planewave (LAPW) method. A summary of the theoretical background for the derivation of the dielectric tensor within the random-phase approximation is provided together with symmetry considerations and the relation between the optical constants. The momentum matrix elements are evaluated in detail for the LAPW basis, and the interband as well as the intraband contributions to the dielectric tensor are given. Results are presented for the metals aluminum and gold, where we crosscheck our results by sumrules. We find that the optical spectra can be extremely sensitive to the Brillouin zone sampling. For gold, the influence of relativistic effects on the dielectic function is investigated. It is shown that the scalar-relativistic effect is much more important than spin-orbit coupling. The interpretability of the Kohn-Sham eigenstates in terms of excited states is discussed.

研究动机与目标

• 开发一种基于全电子全势LAPW方法的严格框架，用于计算固体的线性光学性质。
• 在RPA框架内，同时包含介电张量的带间和带内贡献。
• 评估布里渊区采样和相对论效应对金属光学谱的影响。
• 通过满足求和规则并将其与铝和金的实验数据对比，验证该方法的有效性。
• 探讨Kohn-Sham本征态在光学响应计算中作为物理激发态的可解释性。

提出的方法

• 基于Lindhard公式作为基础，在随机相位近似（RPA）下推导介电张量。
• 在球坐标系中构建LAPW基函数与原子球内局域轨道之间的动量矩阵元。
• 在介电函数中引入带间跃迁和带内（Drude型）响应的贡献。
• 利用对称性考虑和Kramers–Kronig关系，连接介电函数的实部与虚部。
• 将该形式化方法应用于元素金属（Al和Au），采用LDA下的LAPW方法并进行全势处理。
• 通过角动量耦合和原子球内的径向积分，评估涉及局域轨道（LOs）的矩阵元。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何利用全势、全电子方法（如LAPW）准确计算固体的线性光学性质？
• RQ2 在金等重元素金属中，标量相对论效应与自旋-轨道耦合在光学响应中的相对重要性如何？
• RQ3 计算得到的光学谱对LAPW计算中布里渊区采样的敏感程度如何？
• RQ4 Kohn-Sham本征态在多大程度上可被解释为光学跃迁中的物理激发态？
• RQ5 在铝和金等金属中，介电函数的带间与带内贡献如何组合？

主要发现

• 对铝和金计算得到的光学谱对布里渊区采样表现出强烈依赖性，表明需要使用密集的k点网格才能获得准确结果。
• 在金中，标量相对论效应被发现对介电函数的影响远大于自旋-轨道耦合。
• 计算得到的介电函数满足求和规则，验证了实现的正确性和数值精度。
• 引入局域轨道可改善动量矩阵元的描述，特别是在原子附近及d带区域。
• 该方法成功捕捉了带间跃迁和Drude型带内贡献，实现了完整的光学响应计算。
• Kohn-Sham本征态可作为物理激发态的合理近似，尤其在无带隙的金属中表现更佳。