[論文レビュー] Magnetic transitions in Sr-doped YBaCuFeO$_5$: A DFT and QMC study

Dibyendu Dey, Snehasish Nandy+3 more|arXiv (Cornell University)|Mar 21, 2017

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用数 1

ひとこと要約

本研究では、DFT（LSDA+U）およびQuantum Monte Carlo（QMC）手法を用いて、YBaCuFeO₅におけるSrドーピング効果が磁気転移に与える影響を調査した。Fe-Cuのフェロ磁性結合がドーピングと競合する一方で、Fe-Fe/Cu-Cuの反強磁性結合は単調に減少する。特に、FM NNN相互作用はドーピングに伴い増加し、常単位格子相への常磁性転移温度がx=0.5まで上昇する。これは実験的観察と整合的である。

ABSTRACT

Mutiferroic materials where electric polarization is induced by spiral magnetic phase are immensely important for technological applications. Recently, the transition temperature of the spiral phase in YBaCuFeO$_{5}$ is found to rise to the room temperature range through A-site doping. Motivated by this remarkable observation, we investigate the magnetic phase transitions in YBa$_{1-x}$Sr$_{x}$CuFeO$_{5}$ in the entire doping range $0\le x \le 1$ using first-principles density functional theory calculations (DFT) followed by a Quantum Monte Carlo (QMC) calculation. We estimate the in-plane and out of plane nearest (NN) and next nearest neighbour (NNN) magnetic exchange interactions between Fe-Cu, Fe-Fe and Cu-Cu spins, as a function of doping, for the experimentally observed commensurate magnetic structure from DFT calculations within LSDA+U approximation. We observe a strong dependence of the exchange interactions on Sr doping. While the intra-bipyramidal, Fe-Cu ferromagnetic (FM) coupling show competing trends with doping for Sr and Ba separated bilayers, the inter-bipyramidal, Fe-Fe or Cu-Cu antiferromagnetic (AFM) couplings decrease monotonically with doping. The FM NNN interaction, which is crucial for the formation of spiral magnetic state, is also found to increase with doping, though the magnitude is small. The calculated exchange interactions are then used in our QMC calculation to study the temparature-dependence of the magnetic suceptibility and specific heat. We observe that the paramagnetic to commensurate phase transition temperature increases with doping till x=0.5 and decreases beyond. Our observations are consistent with the experimental findings on these systems.

研究の動機と目的

• SrドーピングされたYBaCuFeO₅における磁気相転移を、全ドーピング範囲（0 ≤ x ≤ 1）にわたって理解すること。
• SrドーピングがFe-Cu、Fe-Fe、Cu-Cuの磁気交換相互作用に与える影響を特定すること。
• 交換相互作用の変化を、実験的に観察されたスピン回転磁気転移温度の上昇と関連付けること。
• DFTが予測した交換パラメータを、QMCを用いた温度依存磁化率および比熱のシミュレーションにより検証すること。

提案手法

• YBa₁₋ₓSrₓCuFeO₅における電子構造および磁気交換相互作用を計算するため、LSDA+Uを用いた第一原理DFT計算。
• DFTで最適化された常単位格子磁気構造に基づき、Fe-Cu、Fe-Fe、Cu-Cuスピン間の最近接（NN）および準最近接（NNN）交換結合定数を抽出。
• DFTから得た交換パラメータを基に、QMCを用いて温度依存磁化率および比熱をシミュレート。
• 全x範囲にわたるドーピング依存の交換相互作用および相転移温度の系統的分析。
• QMCで予測した転移温度を実験データと比較し、理論的予測の妥当性を検証。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Srドーピングは、YBaCuFeO₅におけるFe-Cu、Fe-Fe、Cu-Cuの磁気交換相互作用の強さおよび符号にどのように影響を与えるか？
• RQ2 準最近接フェロ磁性相互作用がスピン回転磁気相を安定化させる役割は何か？
• RQ3 Srドーピングに伴い、常磁性から常単位格子磁気相への転移温度はどのように変化するか？
• RQ4 DFTが予測した交換パラメータは、実験的磁気転移傾向をどの程度正確に再現できるか？

主な発見

• BaまたはSrで分離された2層構造において、Fe-Cuのフェロ磁性結合はドーピングに伴い競合的変化を示す。
• Fe-FeおよびCu-Cuの反強磁性結合は、Srドーピング量の増加に伴い単調に減少する。
• スピン回転磁気秩序を安定化させる上で重要な準最近接フェロ磁性相互作用は、ドーピングに伴い増加するが、その大きさは小さい。
• 常磁性から常単位格子相への転移温度は、ドーピングに伴いx = 0.5まで上昇し、その後減少する。これは実験的観察と一致する。
• DFTから得た交換パラメータに基づくQMCシミュレーションは、実験的に観察された転移温度の傾向をうまく再現した。