[논문 리뷰] Melting of Spin Ice state through structural disorder in Dy2Zr2O7

J. G. A. Ramon, C. W. Wang외 6명|arXiv (Cornell University)|2019. 06. 25.

Advanced Condensed Matter Physics참고 문헌 78인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 Dy2Zr2O7에서의 구조적 무질서가 순서가 잡힌 Dy2Ti2O7에서 관찰된 스핀 얼음 상태를 파괴하여 스핀 정지 현상을 방지하고, 40 mK까지도 액체 유사한 동적인 자기 상관관계를 유지함을 보여준다. 잔류 엔트로피가 없음에도 불구하고 8 K에서 전체 엔트로피가 방출됨으로써, 스핀 얼음 순서가 무질서에 의해 융해됨을 확인하였으며, 스핀 유리 상태로의 정지가 아니라 유리 상태가 아님을 의미한다.

ABSTRACT

Neutron scattering, a.c. magnetic susceptibility and specific heat studies have been carried out on polycrystalline Dy2Zr2O7. Unlike the pyrochlore spin ice Dy2Ti2O7, Dy2Zr2O7 crystallizes into the fluorite structure and the magnetic Dy3+ moments randomly reside on the corner-sharing tetrahedral sublattice with non-magnetic Zr ions. Antiferromagnetic spin correlations develop below 10 K but remain dynamic down to 40 mK. These correlations extend over the length of two tetrahedra edges and grow to 6 nearest neighbors with the application of a 20 kOe magnetic field. No Pauling's residual entropy was observed and by 8 K the full entropy expected for a two level system is released. We propose that the disorder melts the spin ice state seen in the chemically ordered Dy2Ti2O7 compound, but the spins remain dynamic in a disordered, liquid-like state and do not freeze into a glass-like state that one might intuitively expect.

연구 동기 및 목표

• Dy2Zr2O7에서 스핀 얼음 상태의 운명을 이해하기 위해, 이는 구조적으로 무질서한 피로크로라이트 유사 화합물이다.
• Dy2Zr2O7에서 자기 순서 또는 스핀 유리 정지가 발생하는지 확인하고, 이는 순서가 잡힌 Dy2Ti2O7 화합물과 대조한다.
• 구조적 무질서가 스핀 얼음 기저 상태 형성과 엔트로피 방출을 억제하는 데 미치는 역할을 조사한다.
• 다양한 실험적 측정 수단을 사용하여 Dy2Zr2O7의 저온 자기 상관관계의 성격을 명확히 한다.

제안 방법

• 중성자 산란을 통해 Dy2Zr2O7에서 40 mK까지의 자기 상관관계와 그 공간적 범위를 탐사하였다.
• a.c. 자기 순화도 측정을 통해 동적인 자기 반응과 리아케이션 행동을 평가하였다.
• 특정 열용량 측정을 통해 저온까지의 엔트로피 방출과 상전이를 추적하였다.
• 20 kOe의 자기장에 따른 측정을 통해 스핀 상관관계의 변화를 연구하였다.
• 구조적 무질서의 영향을 분리하기 위해 잘 알려진 스핀 얼음 화합물인 Dy2Ti2O7과의 비교를 수행하였다.
• 엔트로피 방출과 상관관계 길이의 증가 분석을 통해 장거리 질서 또는 정지의 부재를 추론하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Dy2Zr2O7에서의 구조적 무질서는 Dy2Ti2O7에서 관찰된 스핀 얼음 상태를 파괴하는가?
• RQ2 Dy2Zr2O7에서 밀리켈빈 온도에서 자기 상관관계는 정적인지 동적인가?
• RQ3 Dy2Zr2O7에서 스핀 유리 정지 또는 잔류 폴링 엔트로피의 증거가 있는가?
• RQ4 외부 자기장이 Dy2Zr2O7에서 스핀 상관관계의 범위와 성격에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 Dy2Zr2O7에서의 엔트로피 방출은 두 수준 시스템과 얼마나 일치하는가? 이는 스핀 얼음 순서의 완전한 상실을 시사하는가?

주요 결과

• Dy2Zr2O7에서 반자성 스핀 상관관계는 두 개의 테트라헤드론 모서리에 걸쳐 퍼지며, 20 kOe 자기장에서 여섯 개의 최근접 이웃으로까지 확장된다.
• 스핀 상관관계는 40 mK까지도 동적인 상태를 유지하여 스핀 정지 또는 유리 전이가 일어나지 않음을 시사한다.
• 폴링 잔류 엔트로피는 관측되지 않았으며, 8 K에서 이중 수준 시스템에 기대하는 전체 엔트로피가 방출된다.
• 장거리 질서의 부재와 엔트로피 방출은 구조적 무질서가 스핀 얼음 상태를 융해시킴을 확인한다.
• 직관적인 기대와는 반대로, 시스템은 스핀 유리 상태를 형성하지 않고 무질서하고 액체 유사한 자기 상태를 유지한다.
• 결과적으로, 구조적 무질서만으로도 스핀 얼음 순서를 억제하고 동적인 무질서 기저 상태를 유도할 수 있음을 보여준다.