[论文解读] Molecular Response in Coherent vs. Incoherent One Photon Absorption

Paul Brumer, Moshe Shapiro|arXiv (Cornell University)|Aug 31, 2011

Laser-Matter Interactions and Applications被引用 2

一句话总结

本文使用量子化辐射场框架，比较了分子对相干（脉冲）光与非相干（连续波、自然）光的响应。结果表明，只有相干光才能在分子中诱导出相干时间演化，这意味着使用脉冲激光的实验室结果并不能准确反映由非相干阳光驱动的自然生物过程。

ABSTRACT

Photoinduced biological processes occur via one photon absorption in natural light, which is weak, CW and incoherent, but are often studied in the laboratory using pulsed coherent light. Here we compare the response of a molecule to these two very different sources within a quantized radiation field picture. The latter is shown to induce coherent time evolution in the molecule, whereas the former does not. As a result, the coherent time dependence observed in the laboratory experiments will not be relevant to the natural biological process. Emphasis is placed on resolving confusions regarding this issue that are shown to arise from aspects of quantum measurement and from a lack of appreciation of the proper description of the absorbed photon.

研究动机与目标

• 阐明相干（脉冲）与非相干（连续波）单光子吸收在分子响应中的基本差异。
• 解决文献中广泛存在的困惑：即实验室实验中观察到的相干动力学是否与自然生物过程相关。
• 强调正确描述吸收光子的量子态在理解分子响应中的重要性。
• 证明非相干激发不会在分子中诱导出相干时间演化，而相干激发可以。

提出的方法

• 采用形式化的量子化辐射场方法，模拟光与分子系统之间的相互作用。
• 利用量子场论比较相干与非相干光场作用下的时间演化。
• 分析光子统计特性与相干性在决定分子动力学中的作用。
• 区分吸收光子的量子态与其对分子相干性影响之间的区别。
• 运用量子测量理论解释为何实验室中观察到的相干动力学不能代表自然过程。
• 推导出基于入射光场条件，分子中发生相干时间演化所需满足的条件。

实验结果

研究问题

• RQ1 入射光场的相干性如何影响分子在单光子吸收过程中的时间演化？
• RQ2 为何使用脉冲相干光的实验室实验无法再现自然光诱导的生物过程动力学？
• RQ3 吸收光子的量子态在决定分子相干性方面起什么作用？
• RQ4 量子测量理论如何导致对生物系统中相干动力学的误解？
• RQ5 在单光子吸收过程中，分子相干性在何种条件下产生？

主要发现

• 相干光源可诱导分子中的相干时间演化，而非相干光源则不能。
• 使用脉冲相干光的实验室实验所观察到的时间演化，并不能代表由非相干阳光驱动的自然生物过程。
• 混淆源于对吸收光子量子态及其在相干性生成中作用的误解。
• 量子测量效应导致将实验室中的相干动力学误认为与自然系统相关。
• 正确将吸收光子描述为非相干态，可解释在自然光照下分子时间演化中不存在相干性的原因。
• 只有当入射光场为相干时，分子的最终状态才能表现出相干时间演化。