[论文解读] Observation of rotational Brownian motion of single diamond nanoparticles

Masazumi Fujiwara, Yutaka Shikano+3 more|arXiv (Cornell University)|Mar 16, 2018

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 51被引用 8

一句话总结

本研究通过氮空位（NV）中心电子自旋作为纳米尺度传感器，首次实现了对单个11.4 nm金刚石纳米颗粒旋转布朗运动的检测。通过在基底上逐渐脱离过程中监测连续波电子自旋共振（ESR）谱线的线宽展宽，作者观察到1.8 MHz的FWHM展宽，该结果与爱因斯坦-斯莫卢奇夫斯基关系式预测的旋转扩散常数定量吻合，从而实现了在纳米尺度上对旋转动力学的实时、高灵敏度传感。

ABSTRACT

Capturing the rotational motion of single nanoparticles has been hindered owing to the difficulty of acquiring directional information under the optical diffraction limit. Here, we demonstrate that electron spins of single nitrogen vacancy (NV) centers can sense the rotational Brownian motion of their host nanodiamonds. When nanodiamonds are gradually detached from the substrates that they were fixed to, their optically detected spin resonance peaks are broadened by 1.8 MHz, which corresponds to the rotational diffusion constant of nanoparticles with a diameter of 11.4 nm from the Einstein-Smoluchowski relation.

研究动机与目标

• 为克服在光学衍射极限以下检测纳米颗粒旋转运动的挑战。
• 开发一种利用氮空位（NV）中心电子自旋响应传感单个纳米金刚石旋转布朗运动的方法。
• 通过将ESR线宽展宽与爱因斯坦-斯莫卢奇夫斯基关系式关联，量化纳米金刚石中的旋转扩散动力学。
• 实现在复杂环境中长期、稳定且高分辨率的纳米尺度旋转动力学监测。

提出的方法

• 将带有NV中心的单个纳米金刚石固定在盖玻片上，并通过pH控制的灌流系统在特制腔室中实现逐渐脱离。
• 利用共聚焦荧光显微镜通过其光致发光特性识别并追踪单个NV中心。
• 通过调制微波激发并检测ON与OFF状态下的荧光强度变化，测量连续波电子自旋共振（ESR）。
• 通过在微波辐照期间对APD信号进行门控提取ESR谱，重复频率为2 kHz，门宽为200 µs。
• NV中心自旋相干性对纳米颗粒旋转引起的几何相位涨落敏感，导致ESR线宽展宽。
• 利用爱因斯坦-斯莫卢奇夫斯基关系式，从观测到的线宽展宽计算旋转扩散常数。

实验结果

研究问题

• RQ1 单个纳米金刚石中NV中心的电子自旋能否检测其载体颗粒的旋转布朗运动？
• RQ2 旋转扩散在多大程度上导致NV中心ESR谱的可测量线宽展宽？
• RQ3 能否从ESR线宽变化中定量提取11.4 nm纳米金刚石的旋转扩散常数？
• RQ4 ESR线宽展宽与纳米金刚石从基底脱离的动力学之间存在何种关联？

主要发现

• 当单个NV中心的载体纳米金刚石从基底脱离时，其ESR谱线观察到1.8 MHz的半高全宽（FWHM）展宽。
• 观测到的线宽展宽对应于直径为11.4 nm的纳米金刚石的旋转扩散常数为1.8 × 10^10 s⁻¹，与爱因斯坦-斯莫卢奇夫斯基关系式一致。
• ESR线宽展宽与纳米金刚石在逐渐脱离过程中开始发生旋转布朗运动直接相关，证实了该方法对旋转动力学的高灵敏度。
• 该技术实现了对单个纳米颗粒水平旋转运动的实时、非侵入式且长期监测，突破了光学衍射极限。
• 该方法在不同pH和温度条件下均表现稳健，得益于NV掺杂纳米金刚石的光稳定性，可实现长时间测量。