[论文解读] Pseudospin-lattice coupling in the spin-orbit Mott insulator Sr2IrO4

J. Porras, J. Bertinshaw+16 more|arXiv (Cornell University)|Aug 21, 2018

Advanced Condensed Matter Physics被引用 7

一句话总结

本研究证明，赝自旋-晶格耦合对于解释自旋-orbit Mott 绝缘体 Sr2IrO4 中的磁性基态和低能动力学至关重要。通过磁测量、中子衍射、非弹性中子散射以及共振X射线散射，作者识别出面内各向异性和层间耦合各向异性为关键相互作用，这些作用可解除磁性堆叠模式的简并并打开面内自旋波能隙，从而证明仅考虑赝自旋的哈密顿量不足以对系统进行定量描述。

ABSTRACT

Spin-orbit entangled magnetic dipoles, often referred to as pseudospins, provide a new avenue to explore novel magnetism inconceivable in the weak spin-orbit coupling limit, but the nature of their low-energy interactions remains to be understood. We present a comprehensive study of the static magnetism and low-energy pseudospin dynamics in the archetypal spin-orbit Mott insulator Sr2IrO4. We find that in order to understand even basic magnetization measurements, a formerly overlooked in-plane anisotropy is fundamental. In addition to magnetometry, we use neutron diffraction, inelastic neutron scattering and resonant elastic and inelastic x-ray scattering to identify and quantify the interactions that determine the global symmetry of the system and govern the linear responses of pseudospins to external magnetic felds and their low-energy dynamics. We find that a pseudospin-only Hamiltonian is insufficient for an accurate description of the magnetism in Sr2IrO4 and that pseudospin-lattice coupling is essential. This finding should be generally applicable to other pseudospin systems with sizable orbital moments sensitive to anisotropic crystalline environments.

研究动机与目标

• 解决仅考虑赝自旋的模型在描述 Sr2IrO4 磁性基态时的局限性。
• 识别并量化晶格耦合在决定磁序对称性与稳定性中的作用。
• 理解面内与层间各向异性如何调控外场下磁激发与堆叠模式的演化。
• 通过整合多种实验探测手段，建立对这一典型 4d 铱酸盐磁性的完整描述。
• 为解释其他具有强自旋-轨道耦合的 4d/5d 过渡金属氧化物中的磁性提供框架。

提出的方法

• 在 [100] 与 [110] 方向上进行高分辨率磁测量，以测定反铁磁转变行为。
• 采用中子衍射与非弹性中子散射（INS）探测静态与动态自旋关联。
• 开展共振弹性与非弹性X射线散射（REXS 与 RIXS），以获取动量分辨的磁激发信息。
• 利用 RMXS（共振磁性X射线散射）直接观测外场诱导的磁性堆叠模式变化。
• 从 RIXS 与 INS 数据中分析面内自旋波能隙，以提取各向异性参数。
• 将实验数据拟合至包含赝自旋-晶格耦合项的模型哈密顿量，以提取耦合强度与各向异性参数。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何传统的仅考虑赝自旋的模型无法准确描述 Sr2IrO4 的磁性基态？
• RQ2 磁化率测量中观测到的面内磁各向异性的起源与大小是什么？
• RQ3 赝自旋-晶格耦合如何影响 uudd 与 uddu 磁性堆叠模式之间的简并解除？
• RQ4 层间耦合各向异性在决定磁激发谱中扮演何种角色？
• RQ5 赝自旋-晶格相互作用在多大程度上主导了赝自旋对外加磁场的线性响应？

主要发现

• 通过高分辨率 RIXS 与 INS 实验，测得 Sr2IrO4 的面内自旋波能隙为 2 meV，与赝自旋-晶格耦合效应一致。
• 磁测量显示，[100] 与 [110] 方向的反铁磁转变临界场不同（H_c^100 < H_c^110），表明存在四重对称性各向异性。
• uudd 与 uddu 堆叠模式由各向异性的层间耦合选择性稳定，其中 uddu 沿 a 轴方向更稳定，而 uudd 沿 b 轴方向更稳定。
• 通过 RMXS 观测到的外场诱导磁性堆叠模式演化，证实了压磁效应的存在以及赝自旋-晶格耦合导致的对称性降低。
• 层间耦合各向异性在 Néel 温度附近最为显著，此时自旋矩大小减小，晶格耦合效应占主导地位。
• 仅考虑赝自旋的哈密顿量无法准确描述该系统；必须引入赝自旋-晶格耦合项，才能与所有实验数据实现定量一致。