[논문 리뷰] Quantum Oscillations of the Metallic Triangular-lattice Antiferromagnet PdCrO2

Jong Mok Ok, Younghun Jo외 7명|arXiv (Cornell University)|2013. 02. 16.

Multiferroics and related materials인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 PdCrO2의 금속성 삼각격자 반자성체에서 비틀린 120° 반자성 배열에 의한 Cr 3+ 스핀의 비공선성으로 인해 이td-전자들이 상당한 피에르 표면 재구성(reconstruction)을 겪는다는 것을 de Haas-van Alphen (dHvA) 양자 진동 측정과 제1원리 계산을 통해 입증한다. 주요 발견은 이상적인 120° 배열에서 스핀 치랄리티(scalar spin chirality)가 0이므로, PdCrO2의 비정상적인 이상 홀 효과(AHE)는 스핀 치랄리티 메커니즘으로 설명될 수 없으며, 궤도 Berry 위상 또는 스핀 분리된 피에르 표면과 같은 다른 메커니즘이 필요하다는 것이다.

ABSTRACT

We report the de Haas-van Alphen (dHvA) oscillations and first-principle calculations for triangular antiferromagnet PdCrO2 showing unconventional anomalous Hall effect (AHE). The dHvA oscillations in PdCrO2 reveal presence of several 2 dimensional Fermi surfaces of smaller size than found in nonmagnetic PdCoO2. This evidences Fermi surface reconstruction due to the non-collinear 120 antiferromagnetic ordering of the localized Cr, consistent with the first principle calculations. The temperature dependence of dHvA oscillations shows no signature of additional modification of Cr spin structure below TN. Considering that the 120 helical ordering of Cr spins has a zero scalar spin chirality, our results suggest that PdCrO2 is a rare example of the metallic triangular antiferromagnets whose unconventional AHE can not be understood in terms of the spin chirality mechanism.

연구 동기 및 목표

• 금속성 삼각격자 반자성체 PdCrO2의 전자 구조 및 피에르 표면 위상도를 조사하기 위해.
• PdCrO2의 비정상적인 이상 홀 효과(AHE)가 120° 비공선 스핀 배열에서 스핀 치랄리티에 기인하는지 확인하기 위해.
• 실험적 dHvA 진동과 제1원리 밴드 구조 계산을 비교하여 PdCrO2에서 전자-스핀 결합의 성격을 명확히 하기 위해.
• TN 이하의 추가 자성 전이가 120° 스핀 배열을 억제하거나 수정하여 AHE 메커니즘에 영향을 미치는지 평가하기 위해.
• 이상적인 120° 배열에서 스칼라 스핀 치랄리티가 0이므로, PdCrO2의 비정상적인 AHE의 주요 메커니즘을 규명하기 위해.

제안 방법

• PdCrO2의 단일 결정에서 고자기장(최대 33 T) 및 저온(1.4 K) 조건에서 de Haas-van Alphen (dHvA) 양자 진동 측정을 수행하였으며, 자기장 방향을 c축에 대해 다양하게 조절하였다.
• dHvA 진동의 빠른 푸리에 변환(FFT) 분석을 통해 다양한 오비탈에 해당하는 여러 피에르 표면 시트를 식별하였다.
• 온도 의존적인 dHvA 진폭에서 효과적 질량(m*)을 추출하기 위해 Lifshitz-Kosevich 공식을 적용하여 질량 증폭 요인 λ = m*/mb − 1 를 계산하였다.
• 전자 밴드 구조 및 스핀 텍스처를 모델링하기 위해 GGA 교환-상관 기능을 사용한 전면적 임펄스 선형화된 평면파(FRAPW) 방법을 사용한 제1원리 계산을 수행하였다.
• 다양한 피에르 표면 시트에서의 Cr 3d 오비탈 기여도를 계산하여, 관측된 질량 증폭과 전자-스핀 상호작용 및 궤도 혼성화의 관계를 규명하였다.
• dHvA 주파수 및 효과적 질량을 비자성 이소구조체인 PdCoO2와 비교하여 자성 정렬에 의한 피에르 표면 재구성 여부를 추론하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 PdCrO2의 120° 비공선 반자성 배열이 dHvA 진동을 통해 측정 가능한 피에르 표면 재구성으로 이어지는가?
• RQ2 이deal 120° 배열에서 스칼라 스핀 치랄리티가 0이므로, PdCrO2의 비정상적인 이상 홀 효과(AHE)는 스핀 치랄리티 메커니즘과 일치하는가?
• RQ3 PdCrO2에서 전자-스핀 결합의 강도와 궤도 의존성은 효과적 질량 증폭으로 어떻게 정량화되는가?
• RQ4 TN = 37.5 K 이하에서 추가 자성 전이가 Cr 스핀 구조를 수정하거나 AHE에 영향을 미치는가?
• RQ5 PdCrO2의 비정상적인 AHE는 궤도 Berry 위상 또는 스핀 분리된 피에르 표면과 같은 대체 메커니즘으로 설명될 수 있는가?

주요 결과

• dHvA 진동은 PdCrO2에서 여러 개의 2차원 피에르 표면 시트를 드러내며, 이는 비자성 이소구조체인 PdCoO2의 것보다 상당히 작음을 시사하여 강한 피에르 표면 재구성가 발생했음을 나타낸다.
• 피에르 표면 재구성의 원인은 제1원리 계산으로 확인된 Cr 3+ 스핀의 비공선 120° 반자성 배열로 기인한다.
• α 피에르 표면 시트의 경우 효과적 질량 증폭 요인 λ = m*/mb − 1 는 약 0.4–0.7로 측정되었고, γ 시트의 경우 약 0.2–0.3로 나타나 중간 정도의 전자 상호작용을 의미한다.
• α 시트에서의 높은 질량 증폭은 Cr 3d 오비탈 기여도가 60% 더 높은 것으로 확인되어, 이 시트에서 이td-전자와 Cr 스핀 간의 더 강한 결합이 있음을 확인한다.
• TN 이하에서 온도 의존적인 dHvA 진동 변화는 관측되지 않아, 37.5 K 이하에서 추가 자성 전이 또는 스핀 구조 변화는 없음을 시사한다.
• 이deal 120° 배열에서 스칼라 스핀 치랄리티가 0이므로, 비정상적인 AHE의 기원으로서 스핀 치랄리티 메커니즘이 배제되며, 궤도 Berry 위상 또는 스핀 분리된 피에르 표면과 같은 대체 설명이 필요하다.