[论文解读] Spin-lattice coupling, frustration and magnetic order in multiferroic RMnO3

X. Fabrèges, S. Petit+6 more|ArXiv.org|May 29, 2009

Multiferroics and related materials被引用 5

一句话总结

本研究揭示，在六方 RMnO3 中，Mn 离子相对于关键 x = 1/3 阈值的位置是磁序和自旋波行为的关键决定因素，其驱动力为能带弹性耦合，可解除层间几何自旋阻挫。层间交换相互作用 (J_z1 - J_z2) 的符号控制特定 120° Néel 有序态的稳定，中子散射实验证实了原子位移与 Ho、Yb、Sc 和 Y 化合物中多铁性之间的直接关联。

ABSTRACT

We have performed high resolution neutron diffraction and inelastic neutron scattering experiments in the frustrated multiferroic hexagonal compounds RMnO3 (R=Ho, Yb, Sc, Y), which provide evidence of a strong magneto-elastic coupling in the the whole family. We can correlate the atomic positions, the type of magnetic structure and the nature of the spin waves whatever the R ion and temperature. The key parameter is the position of the Mn ions in the unit cell with respect to a critical threshold of 1/3, which determines the sign of the coupling between Mn triangular planes.

研究动机与目标

• 通过探究自旋阻挫、晶格畸变与磁有序之间的相互作用，理解六方 RMnO3 中多铁性的起源。
• 确定 Mn 离子在三角形平面内的位置（以参数 x 表征）如何影响层间交换相互作用的符号与大小。
• 关联一系列 R 离子不同的 RMnO3 化合物的原子结构、磁基态与自旋波激发谱。
• 确立磁致弹性耦合在解除磁阻挫并稳定多铁体系中三维长程有序中的作用。
• 研究 R 位磁性（Ho、Yb）与非磁性 R（Y、Sc）对自旋再取向与磁各向异性的影响。

提出的方法

• 在 YMnO3、YbMnO3、HoMnO3 和 ScMnO3 中进行高分辨率中子粉末衍射，覆盖不同温度，精确测定原子位置与磁结构。
• 对相同样品进行非弹性中子散射实验，测量作为能量与动量转移函数的自旋波色散关系与动态结构因子。
• 使用 Fullprof 和 Basireps 软件包，从中子衍射数据中精修晶体与磁结构。
• 构建包含面内与单轴各向异性项的海森堡哈密顿量模型（H = Hp + Hz），以解释自旋波谱。
• 利用自旋哈密顿量模型计算动态结构因子，并与实验数据直接对比，以提取交换参数。
• 分析磁结构与自旋波能隙随温度的变化，识别自旋再取向转变与 R-Mn 耦合效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 在六方 RMnO3 中，Mn 离子在 Mn 三角形平面内的位置 x 如何影响层间交换相互作用 J_z1 - J_z2 的符号？
• RQ2 磁致弹性耦合在解除层间磁阻挫并稳定三维磁序中起什么作用？
• RQ3 自旋波模式的性质与色散关系如何与不同 RMnO3 化合物中的磁结构及 Mn 位置相关联？
• RQ4 R 位磁矩（Ho、Yb）在多大程度上影响基面内 Mn 磁矩的取向与 120° Néel 有序的稳定性？
• RQ5 为何尽管 R 离子磁性不同，六方 RMnO3 中的同构转变（在 T_N 处发生原子位移）却普遍存在？

主要发现

• Mn 离子位置 x 相对于临界阈值 x = 1/3 决定了有效层间交换相互作用 (J_z1 - J_z2) 的符号，进而控制特定磁结构（Γ1–Γ4）的稳定。
• 在 YMnO3 中，J_z1 - J_z2 = 0.0050(5) meV，而在 YbMnO3 中为 -0.012(2) meV，证实了 x 与层间耦合符号之间的反比关系。
• 在 HoMnO3 中，自旋再取向转变发生在 T_SR = 45 K（高于）与 T = 27 K（低于），伴随 J_z1 - J_z2 的符号反转，从 -0.0038(5) meV 变为 +0.0018(5) meV。
• YMnO3 与 YbMnO3 中的低能自旋波模式分别在 5 meV 和 6 meV 处表现出平坦分支，这是面内各向异性的结果；同时观察到两个金斯通模式，表明 120° Néel 有序发生全局旋转。
• YbMnO3 中的单轴各向异性能隙（3 meV）随温度变化的规律与 Yb 磁矩的温度依赖性一致，为 R-Mn 耦合提供了证据。
• 在六方 RMnO3 家族中，Mn 离子在 T_N 处于原胞内发生位移的同构转变是普遍特征，表明存在强烈的磁致弹性耦合，这对多铁性行为至关重要。