[论文解读] Spin-lattice order in frustrated ZnCr2O4

Sungdae Ji, S.-H. Lee+5 more|ArXiv.org|May 13, 2009

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 1被引用 8

一句话总结

本研究揭示了在几何自旋阻挫体系ZnCr2O4中，自旋-晶格序源于各向异性交换作用与晶格畸变的复杂耦合，通过一种非共线、共面的自旋结构（每个四面体含两组反平行自旋对）实现阻挫的解除。所观测到的自旋-晶格序无法仅用各向同性近邻交换作用与磁致伸缩耦合来解释，理论模型必须引入Dzyaloshinsky-Moriya相互作用及进一步近邻交换作用。

ABSTRACT

Using synchrotron X-rays and neutron diffraction we disentangle spin-lattice order in highly frustrated ZnCr$_2$O$_4$ where magnetic chromium ions occupy the vertices of regular tetrahedra. Upon cooling below 12.5 K the quandary of anti-aligning spins surrounding the triangular faces of tetrahedra is resolved by establishing weak interactions on each triangle through an intricate lattice distortion. The resulting spin order is however, not simply a Néel state on strong bonds. A complex co-planar spin structure indicates that antisymmetric and/or further neighbor exchange interactions also play a role as ZnCr$_2$O$_4$ resolves conflicting magnetic interactions.

研究动机与目标

• 解析在12.5 K相变温度以下，几何阻挫ZnCr2O4中自旋-晶格序的本质。
• 确定晶格畸变与自旋相互作用如何协同作用，以在具有角共享Cr3+四面体的尖晶石结构中解除阻挫。
• 确定导致观测到的四方$ I\bar{4}m2 $对称性及超晶格衍射峰的磁结构与交换相互作用。
• 检验仅靠各向同性近邻交换作用与磁致伸缩耦合是否足以解释观测到的自旋-晶格序。
• 通过识别与中子衍射数据和X射线超晶格数据一致的最小自旋构型集合，约束理论模型。

提出的方法

• 在先进光源33BM-C束线与浦项加速器实验室进行同步辐射X射线衍射，以确定四方晶体结构及超晶格衍射峰。
• 在国家标准技术研究所中子研究中心BT1衍射仪上进行中子粉末衍射，以探测磁结构与自旋构型。
• 对单晶X射线数据进行Rietveld精修，以确定四方相中Cr位点的位移与晶格畸变。
• 对磁表示进行群论分析，枚举与空间群对称性及实验约束一致的可能共面自旋结构。
• 将200种候选自旋构型与中子衍射数据对比，识别出32种最佳拟合的非共线自旋结构，其自旋矩沿[110]方向排列。
• 将自旋结构分解为两个正交分量，波矢分别为$\bm{k}_1 = (\frac{1}{2}\frac{1}{2}0)_{\textrm{c}}$与$\bm{k}_2 = (1 0 \frac{1}{2})_{\textrm{c}}$，以分析磁有序模式。

实验结果

研究问题

• RQ1 在12.5 K以下，ZnCr2O4中自旋-晶格序的精确性质是什么？它如何通过非共线、共面自旋结构解除角共享四面体晶格的几何阻挫？
• RQ2 为何观测到的磁结构偏离强键上的简单Néel态？除各向同性近邻交换作用外，还需哪些相互作用才能解释该结构？
• RQ3 晶格畸变如何与强键和弱键的形成相关联？$I\bar{4}m2$对称性在稳定自旋序中起何种作用？
• RQ4 在(7.5, 1.5, 1.5)${}_{\textrm{c}}$处观测到的超晶格衍射峰能否被所提出的自旋-晶格结构完全解释？
• RQ5 与中子衍射图样及(0 0 1)${}_{\textrm{t}}$处无磁散射现象一致的最小自旋构型集合是什么？

主要发现

• ZnCr2O4的四方相具有$ I\bar{4}m2 $对称性，化学原胞为$\sqrt{2}\times\sqrt{2}\times2$，由12.5 K以下的(7.5, 1.5, 1.5)${}_{\textrm{c}}$超晶格衍射峰证实。
• Cr离子偏离立方位置，Cr$_\textrm{I}$的$dx$与$dz$位移分别为±8.95×10⁻⁴与±13.80×10⁻⁴ Å，表明存在显著晶格畸变。
• 自旋结构为非共线、共面排列，每个四面体含两组反平行自旋对，自旋矩沿[110]${}_{\textrm{c}}$方向排列。
• 磁结构是两个波矢分别为$\bm{k}_1 = (\frac{1}{2}\frac{1}{2}0)_{\textrm{c}}$与$\bm{k}_2 = (1 0 \frac{1}{2})_{\textrm{c}}$的共线分量的正交叠加，表明其有序模式远超简单Néel态。
• 在200种候选自旋构型中，仅有32种与中子衍射数据拟合，且全部具有相同的共面、双对反平行自旋排列特征。
• 反铁磁自旋对与强近邻键之间的不匹配表明，仅靠各向同性近邻交换作用与磁致伸缩耦合不足以解释观测到的有序态，必须引入Dzyaloshinsky-Moriya相互作用及进一步近邻交换作用。