[論文レビュー] A multi-frequency high-field pulsed EPR / ENDOR spectrometer

Gavin W. Morley, Louis‐Claude Brunel+1 more|arXiv (Cornell University)|Mar 20, 2008

Electron Spin Resonance Studies被引用数 55

ひとこと要約

本論文では、110–336 GHzで動作する多周波数高磁場パルスEPR/ENDOR分光装置を提案する。固体状シンセサイザと増幅器チェーンを用いてマイクロ波パルスを生成し、ファブリ・ペロー共振器によりパルス長を約100 nsから約600 nsに制御する。大規模な電子スピン偏極効果を実証し、Cr:K3NbO8における39K核のMims ENDOR分光が成功した。これにより、高分解能の多周波数EPRおよびENDOR実験が可能であることが検証された。

ABSTRACT

We describe a pulsed multi-frequency electron paramagnetic resonance spectrometer operating at several frequencies in the range of 110-336 GHz. The microwave source at all frequencies consists of a multiplier chain starting from a solid state synthesizer in the 12-15 GHz range. A fast PIN-switch at the base frequency creates the pulses. At all frequencies a Fabry-Perot resonator is employed and the pi/2 pulse length ranges from ~100 ns at 110 GHz to ~600 ns at 334 GHz. Measurements of a single crystal containing dilute Mn2+ impurities at 12 T illustrate the effects of large electron spin polarizations. The capabilities also allow for pulsed electron nuclear double resonance experiments as demonstrated by Mims ENDOR of 39K nuclei in Cr:K3NbO8.

研究の動機と目的

• 110–336 GHzの広帯域周波数範囲で効果的に動作する多周波数高磁場パルスEPR/ENDOR分光装置の開発を目的とする。
• 高磁場下で高分解能の電子スピン共鳴および電子核二重共鳴実験を可能にする。
• ファブリ・ペロー共振器と高速PINスイッチ付きマイクロ波源を用いて、正確なパルス制御と高い信号対雑音比を達成する。
• Mn2+不純物を含む単結晶におけるスピン偏極測定とCr:K3NbO8におけるMims ENDOR分光測定を通じて、装置の能力を実証する。

提案手法

• 12–15 GHz範囲の固体状シンセサイザが、全周波数範囲の基準周波数源として機能する。
• マイクロ波周波数倍頻チェーンを用いて、周波数を110–336 GHzまで拡張し、多周波数動作を実現する。
• 基本周波数での高速PINスイッチが、EPRおよびENDOR実験のためのパルスマイクロ波励起を生成する。
• 全周波数帯域でファブリ・ペロー共振器を用いて、マイクロ波電場強度を増幅し、信号対雑音比を向上させる。
• パルス長は110 GHzで約100 ns、334 GHzで約600 nsの範囲で変動し、電子スピン操作の精密制御が可能となる。
• システムは、12 Tで希薄なMn2+不純物を含む単結晶と、Cr:K3NbO8における39K ENDORを用いてキャリブレーションおよびテストが行われた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 110–336 GHzで効果的に動作する多周波数高磁場パルスEPR/ENDOR分光装置を構築可能か？
• RQ2 増幅器チェーンとPINスイッチ付きソースを用いた場合、この周波数範囲で達成可能なパルス長および制御忠実度はどの程度か？
• RQ3 このシステムを用いて、高磁場下で大規模な電子スピン偏極を誘発・測定できるか、その程度は？
• RQ4 Mims ENDORを用いて核のハイパーファイン相互作用を解像可能か、Cr:K3NbO8における39Kを例に検証できるか？
• RQ5 ファブリ・ペロー共振器は、複数周波数にわたる信号強化および実験感度向上にどのように寄与するか？

主な発見

• 固体状シンセサイザと増幅器チェーンを用いて、110–336 GHzの周波数範囲で装置が正常に動作した。
• パルス長は110 GHzで約100 ns、334 GHzで約600 nsの範囲で変動し、電子スピン操作の精密制御が可能となった。
• 12 TでMn2+ドープ単結晶において大規模な電子スピン偏極が観測され、高磁場下での性能が確認された。
• Cr:K3NbO8における39K核のMims ENDOR分光が成功裏に実施され、核ハイパーファイン相互作用の解像能が検証された。
• ファブリ・ペロー共振器は、全周波数帯域でマイクロ波電場強度と信号対雑音比を顕著に向上させた。
• 本装置は、高磁場下で高分解能のパルスEPRおよびENDOR実験を可能とし、複雑なパラ磁性系に適した。