[論文レビュー] Ab initio study of elastic properties of functionalized carbon nanotubes

Karolina Z. Milowska, Jacek A. Majewski|arXiv (Cornell University)|Oct 25, 2012

Carbon Nanotubes in Composites被引用数 1

ひとこと要約

本研究では、密度汎関数理論（DFT）を用いて、有機ラジカル（-NH、-NH2、-CH2、-CH3、-OH）による共有結合修飾が単層カーボンナノチューブ（SWCNTs）の弾性特性に与える影響をab initio的に調査した。修飾密度が増加するにつれて弾性率が低下することが判明し、特に-CH2修飾ではヤング率が30%低下したが、修飾されたCNTsは複合材料の補強材として依然として実用可能である。

ABSTRACT

We study the effects of covalent functionalization of single wall carbon nanotubes (CNT) on their elastic properties. We consider simple organic molecules -NH, -NH2, -CH2, -CH3, -OH attached to CNTs' surface at various densities. The studies are based on the first principles calculations in the framework of density functional theory. We have determined the changes in the geometry and the elastic moduli of the functionalized CNTs as a function of the density of adsorbed molecules. It turns out that elastic moduli diminish with increasing concentration of adsorbands, however, the functionalized CNTs remain strong enough to be suitable for reinforcement of composites. The strongest effect is observed for CNTs functionalized with -CH2 radical, where the Young's modulus of the functionalized system is by 30% smaller than in the pristine CNTs.

研究の動機と目的

• 共有結合修飾が単層カーボンナノチューブ（SWCNTs）の弾性特性に与える影響を理解すること。
• 異なる官能基（-NH、-NH2、-CH2、-CH3、-OH）が、表面被覆度の変化に応じて機械的剛性に与える影響を評価すること。
• 修飾されたCNTsが構造的複合材料への応用に耐えうる十分な機械的頑丈さを保っているかどうかを特定すること。
• 第一原理的手法を用いて、修飾密度の関数としての幾何学的変化および弾性率の変化を定量すること。

提案手法

• 修飾されたSWCNT系をモデル化するために、第一原理的密度汎関数理論（DFT）計算を採用した。
• CNT表面への吸着有機ラジカルの濃度を系統的に変化させ、異なる修飾密度を模擬した。
• 共有結合による官能基の付加によって誘発される原子配置の変化およびボンド歪みを計算した。
• ナノチューブ軸方向における一軸引張応力下での応力-ひずみ応答から、弾性率（ヤング率を含む）を算出した。
• 制御された欠际密度を持つ修飾CNTをモデル化するために、周期的境界条件およびスーパーセルを用いた。
• DFT結果の正確性を保証するため、kポイントサンプリングおよび基底関数の収束テストを実施した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 異なる有機ラジカルによる共有結合修飾が、単層カーボンナノチューブの弾性率にどのように影響を与えるか？
• RQ2 修飾密度と修飾CNTsの弾性率低下の関係は何か？
• RQ3 どの官能基がCNTsの機械的性質に最も強い緩み効果を引き起こすか？
• RQ4 修飾CNTsが構造的複合材料応用に適した機械的完全性をどの程度維持しているか？

主な発見

• 修飾CNTsの弾性率は、吸着官能基の濃度が増加するにつれて低下する。
• -CH2ラジカルがヤング率の最も顕著な低下を引き起こし、純粋なCNTsと比較して30%低下した。
• -NH、-NH2、-CH3、-OHによる修飾も弾性率を低下させるが、-CH2に比べて程度は小さい。
• 低下が見られたにもかかわらず、修飾CNTsは複合材料応用に向けた十分な機械的強度を維持している。
• 特に高被覆度において、共有結合による官能基の付加によりCNTsの幾何学的形状に測定可能な歪みが生じた。
• 本研究では、修飾が機械的応答を予測可能に変化させることを確認した。その効果は特に-CH2修飾で顕著であった。