[論文レビュー] Absence of ferromagnetism in VSe2 caused by its charge density wave phase

Adolfo O. Fumega, Víctor Pardo|arXiv (Cornell University)|Apr 19, 2018

2D Materials and Applications被引用数 10

ひとこと要約

本研究では、ab initio 密度汎関数理論（DFT）計算を用いて、VSe2における電荷密度波（CDW）相がペイエルズ歪みを誘発し、フェルミ準位にエネルギーギャップを形成することで、強磁性を抑制することを示した。ボトムおよびモノレイヤー両方の状態において、CDW状態は非磁性の基底状態をもたらし、歪みのない構造では安定な強磁性相が予測されるにもかかわらず、実際の強磁性が観測されない理由を説明している。

ABSTRACT

In this study we present a detailed ab initio analysis of the magnetic properties of VSe2 . Ab initio calculations in the so-called 1T structure yield a ferromagnetic phase as most stable, with a magnetic moment of about 0.6 μ B /V. According to our calculations this ferromagnetic state is on the verge of instability. We have modeled ab initio the charge density wave state reported in the literature. This introduces a periodic lattice distortion leading to a supercell with periodicity 4a x 4a x 3c (4a x 4a for the monolayer) in which we have fully relaxed the atomic positions. We demonstrate that this structural rearrangement causes a strong reduction in the density of states at the Fermi level and the ground state of the system becomes non-magnetic for the bulk. In the monolayer limit the rearrangement induces a Peierls distortion causing an energy gap opening at the Fermi level and the quenching of ferromagnetism.

研究の動機と目的

• VSe2における予測された強磁性と観測された常磁性の間の矛盾を解明すること。
• 電荷密度波（CDW）相がVSe2における磁性基底状態に与える影響を調査すること。
• CDW誘起の格子歪みが、ボトムおよびモノレイヤー両方のVSe2における強磁性を抑制するかどうかを特定すること。
• 特に剥離膜と成長膜の間で磁化モーメントに顕著な差異を示す実験報告の矛盾の原因を明確にすること。
• 真の基底状態がCDW駆動の構造的歪みによって非磁性であることを確立すること、すなわち内在的強磁性ではなく、それとは異なる要因によるものであることを示すこと。

提案手法

• ボトム構造最適化にはGGA-PBE、モノレイヤー電子構造にはLDA+Uを用いた、すべて電子のDFT計算をwien2kコードで実施。
• ボトムCDW相には4a × 4a × 3cのスーパーセル、モノレイヤーには2a × 2aのスーパーセルを構築し、原子位置を完全に最適化。
• 定常散乱時間近似のもと、第一原理から輸送特性をBoltzTrap2コードを用いて計算。
• モノレイヤーCDW状態における磁性状態と非磁性状態の安定性を調査するため、ハーバードUパラメータ（U > 2.7 eV）を系統的に変化。
• ペイエルズ様のV-Vテトラマー形成に起因するギャップ形成および混合効果を特定するため、バンド構造および状態密度（DOS）を分析。
• ボトムおよびモノレイヤー両配置における非磁性状態、強磁性状態、CDW状態を比較し、基底状態のエネルギー状態を特定。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 VSe2における電荷密度波（CDW）相が、予測された強磁性基底状態を抑制するか？
• RQ2 特にモノレイヤー極限において、格子歪みがVSe2における磁性をどのように抑制するか？
• RQ3 CDW誘起のペイエルズ歪みがフェルミ準位における電子状態および状態密度にどのように影響を与えるか？
• RQ4 なぜ実験報告では剥離膜と成長膜の間で磁化モーメントに顕著な差異が示されるのか？
• RQ5 CDW相が、ボトムVSe2における観測された常磁性およびモノレイヤーVSe2における非磁性状態を説明できるか？

主な発見

• ボトムVSe2におけるCDW相（4a × 4a × 3cスーパーセル）は、フェルミ準位における状態密度の著しい低下により、非磁性基底状態をもたらす。
• モノレイヤー極限では、CDWが2a × 2aスーパーセルを誘発し、ペイエルズ様の歪みがV-Vテトラマーを形成し、フェルミ準位にエネルギーギャップを形成する。
• U > 2.7 eVの条件下で、モノレイヤーCDW状態はエネルギー的に安定で非磁性となり、DOSおよびバンド構造に明確なギャップが確認される。
• 歪みのない非磁性状態（NS）のモノレイヤーVSe2は強磁性で金属的であり、dバンドがフェルミ準位を通過するが、CDW歪み下では不安定となる。
• CDW誘起のギャップ形成が強磁性不安定性を抑制し、ボトムおよびモノレイヤー両方のVSe2で非磁性基底状態が得られる。
• 実験で観測された磁性信号の原因は内在的強磁性ではなく、真の基底状態とは異なる、欠陓や応力などの外部要因に起因する可能性が高く、それらが磁性信号を生じさせている。