[論文レビュー] Ba2YIrO6: A cubic double perovskite material with Ir5+ ions

T. Dey, A. Maljuk+14 more|arXiv (Cornell University)|Feb 4, 2016

Advanced Condensed Matter Physics被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、5d4配置のIr5+を有する立方晶Ba2YIrO6、二重perovskiteの合成と特性評価を報告する。スピン-軌道結合と電子相関が関与する理論的予測では、非磁性モット絶縁体であるが、0.4 Kまでに相関した磁気モーメントを示し、長距離磁気秩序は観測されない。これは現在の平均場理論に挑戦し、LDA+Uフレームワークを超える説明のつかない多体効果を示唆する。

ABSTRACT

Materials with a 5d4 electronic configuration are generally considered to have a nonmagnetic ground state (J=0). Interestingly, Sr2YIrO6 (Ir5+ having 5d4 electronic configuration) was recently reported to exhibit long-range magnetic order at low temperature and the distorted IrO6 octahedra were discussed to cause the magnetism in this material. Hence, a comparison of structurally distorted Sr2YIrO6 with cubic Ba2YIrO6 may shed light on the source of magnetism in such Ir5+ materials with 5d4 configuration. Besides, Ir5+ materials having 5d4 are also interesting in the context of recently predicted excitonic types of magnetism. Here we report a single-crystal-based analysis of the structural, magnetic, and thermodynamic properties of Ba2YIrO6. We observe that in Ba2YIrO6 for temperatures down to 0.4 K, long-range magnetic order is absent but at the same time correlated magnetic moments are present. We show that these moments are absent in fully relativistic ab initio band-structure calculations; hence, their origin is presently unclear.

研究の動機と目的

• 立方晶Ba2YIrO6の構造的・磁気的・電子的性質を調査すること。これはIr5+が5d4配置にある二重perovskiteである。
• Ba2YIrO6に長距離磁気秩序が生じるかどうかを、歪んだ構造を持つ磁気的秩序状態を示すSr2YIrO6と対比して明らかにすること。
• スピン-軌道結合と電子相関が、絶縁基底状態の安定化および観測された磁気的挙動の説明に果たす役割を評価すること。
• 実験的観測による相関磁気モーメントと、ab initio計算による非磁性基底状態の予測との乖離を解明すること。
• 観測された磁気的挙動が、励起子的磁性、化学的不均一性（例：Ir4+またはIr6+）、または標準的なLDA+U手法では捉えきれない多体効果に起因するかどうかを調査すること。

提案手法

• 高精度な測定を可能にするために、Ba2YIrO6の単結晶をフラックス法を用いて成長させた。
• 単結晶X線回折（XRD）および走査型電子顕微鏡（SEM）を用いて、立方晶二重perovskite構造（空間群Fm3̄m）を確認した。
• 磁気的感受率、比熱、抵抗率の測定を0.4 Kまで行った。これにより、磁気的および電子的挙動を調査した。
• スピン-軌道結合を含めるために、全相対論的4成分ディラックスピンターを用いたL(S)DA+U法を用いた密度汎関数理論（DFT）計算を実施した。
• 部分状態密度（PDOS）およびバンド構造計算を用いて、ギャップの性質と軌道分裂の特定を分析した。
• スカラー相対論的計算と完全相対論的計算の比較分析を実施し、スピン-軌道結合がモット絶縁状態を駆動する役割を明確にした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Ba2YIrO6は、立方晶構造およびIr5+の5d4配置を有するが、0.4 Kまでに長距離磁気秩序を示すか？
• RQ2 完全相対論的ab initio計算が非磁性基底状態を予測するにもかかわらず、実験的測定で相関磁気モーメントが観測される理由は何か？
• RQ3 観測された0.2 eVのギャップの起源は何か？ また、実験的抵抗率から導かれるギャップと比較するとどうなるか？
• RQ4 観測された磁気的挙動は、励起子的磁性、化学的不均一性（例：Ir4+またはIr6+）、またはLDA+Uで捉えきれない他の多体効果に起因するか？
• RQ5 DFT計算においてスピン-軌道結合を含めると、磁気秩序が抑制され、モット絶縁体が安定化されるが、実験観測とは逆に、これはなぜか？

主な発見

• Ba2YIrO6は、単結晶XRDおよびSEMにより確認された立方晶二重perovskite構造（空間群Fm3̄m）に結晶化しており、構造的歪みの兆候は認められない。
• 磁気的感受率は、有効磁気モーメントが0.44 μB/Ir、負のウィス温度が−8.9 KであるCurie-Weiss則に従い、弱いパラ磁気的相関を示す。
• 0.4 Kまでに長距離磁気秩序は観測されないが、感受率データに相関磁気モーメントが存在する。
• スピン-軌道結合を含まないLDA+U計算では、約2 μBの磁気的基底状態が予測されるが、スピン-軌道結合を含めると不安定化する。
• 完全相対論的LDA+U計算では、0.2 eVのギャップを有するモット絶縁状態が予測され、実験的抵抗率ギャップと整合的であるが、Jz = Sz = 0の非磁性基底状態を示す。
• 実験的観測による磁気モーメントと、完全相対論的DFTによる非磁性予測との乖離は、平均場理論を超える未解明の多体効果が存在することを示唆する。