[論文レビュー] Effect of Annealed Disorder on Phase Separation Kinetics and Aging Phenomena in Fluid Mixtures

Rounak Bhattacharyya, Bhaskar Sen Gupta|arXiv (Cornell University)|Sep 6, 2021

Block Copolymer Self-Assembly参考文献 56被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、分子動力学シミュレーションを用いて、アニールド不純物が二成分流体混合系における相分離および老化に与える影響を調査した。不純物の影響により、ドメイン成長が著しく遅くなり、スケーリング指数が変化し、相関関数においてポード則に従わない挙動が生じるが、老化ダイナミクスは低下した減衰率にもかかわらず、強固なスケーリング則に従うことが判明した。

ABSTRACT

We use state-of-the-art molecular dynamics simulations to study the effects of annealed disorder on the phase separating kinetics and aging phenomena of a segregating binary fluid mixture. In the presence of disorder, we observe a dramatic slowing down in the phase separation dynamics. The domain growth follows the power-law with a disorder-dependent exponent. Due to the energetically favorable positions, the domain boundary roughens which modifies the correlation function and structure factor to a non-Porod behavior. The correlation function and structure factor provide clear evidence that the superuniversality does not hold in our system. The role of annealed disorder on the non-equilibrium aging dynamics is studied qualitatively by computing the two-time order parameter autocorrelation function. The decay of the correlation function slows down significantly with the disorder. This quantity exhibits scaling laws with respect to the ratio of the domain length at the observation time and the age of the system. We find the scaling laws hold good for the disordered system and therefore, robust and generic to such segregating fluid mixtures.

研究の動機と目的

• アニールド不純物が二成分流体混合系における相分離動力学に与える影響を理解すること。
• 不純物が非平衡系におけるドメイン成長ダイナミクスおよび形態にどのように影響を与えるかを検討すること。
• 2時間相関関数を用いて、不純物を含む流体混合系における老化現象を分析すること。
• スケーリング則の有効性を不純物系で検証し、普遍性の破綻を評価すること。
• 制御されたアニールド不純物を用いた相分離ダイナミクスのチューニングの可能性を探ること。

提案手法

• 移動性（アニールド）不純物を含む対称的二成分流体混合系をモデル化するために、最先端の分子動力学シミュレーションを採用した。
• 2点等時相関関数 Cψψ(⃗r, t) を用いてドメイン成長を追跡し、特徴的な長さスケール ℓ(t) を抽出した。
• 老化ダイナミクスを調べるために、2時間オーダーパラメータ自己相関関数 Cag(t, tw) を計算した。
• t/tw および ℓ/ℓw に対する Cag(t, tw) のスケーリング挙動を分析し、普遍性とスケーリングの強固さを検証した。
• 構造因子および相関関数解析を用いて、ポード則およびスーパーユニバーサリティからの逸脱を検出した。
• 不純物濃度を変化させることで、成長指数および動的スケーリングへの影響を調査した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 アニールド不純物は、相分離する流体混合系におけるドメイン成長動力学にどのように影響を与えるか？
• RQ2 移動性不純物の存在が、べき則的成長 ℓ(t) ∼ t^α におけるスケーリング指数 α を変化させるか？
• RQ3 不純物の存在により、相関関数および構造因子の観点から、相分離におけるスーパーユニバーサリティがどの程度破壊されるか？
• RQ4 Cag(t, tw) で定量化される老化ダイナミクスは、不純物濃度の増加にどのように応答するか？
• RQ5 老化に対するフィッシャー＝フューゼのスケーリング則は、不純物を含む流体系でも成り立つか？スケーリングは強固か？

主な発見

• アニールド不純物により、相分離ダイナミクスが著しく遅くなり、不純物に依存する指数を有するべき乗則に従うドメイン成長が観察された。
• エネルギー的に有利な不純物の位置により、ドメイン界面が粗くなり、構造因子および相関関数においてポード則に従わない減衰が生じた。
• スーパーユニバーサリティは破綻し、純粋系で予想される普遍的スケーリングとは異なる相関関数および構造因子の挙動が観察された。
• 2時間自己相関関数 Cag(t, tw) は t/tw および ℓ/ℓw に対してスケーリングを示し、不純物系においても強固なスケーリング則が確認された。
• 不純物濃度の増加に伴い、老化ダイナミクスが著しく遅くなり、Cag(t, tw) の減衰が遅れることが示された。流体力学的領域では指数関数的減衰が観察された。
• すべての不純物濃度においてスケーリング則が成り立つことから、アニールド不純物を含む相分離流体混合系において、これらのスケーリング則が普遍的かつ強固であることが示された。