[論文レビュー] Effects of Layer Stacking on the Combination Raman modes in Graphene

Rahul Rao, Ramakrishna Podila+5 more|Figshare|Jun 6, 2011

Photonic and Optical Devices被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、SiO₂基板上に形成された単層、二層、少数層、および不整合二層グラフェンにおける層積層構造が組み合わせラーマンモードに与える影響を調査している。ラーマン分光法を用いて、~1860 cm⁻¹（iTALO−）、~1880 cm⁻¹（iTALO+）、~2220 cm⁻¹（iTOTA）の新たなモードを同定し、それらの周波数が層数に線形に依存してシフトすることを示している。一方、iTALO−ピーク強度は層数の増加に伴い減少する。これは、2次元炭素同素体における層数依存の電子-格子波結合に関する洞察を提供する。

ABSTRACT

We have observed new combination modes in the range from 1650 - 2300 cm-1 in single-(SLG), bi-, few-layer and incommensurate bilayer graphene (IBLG) on silicon dioxide substrates. The M band at ~1750 cm-1 is suppressed for both SLG and IBLG. A peak at ~1860 cm-1 (iTALO-) is observed due to a combination of the iTA and LO phonons. The intensity of this peak decreases with increasing number of layers and this peak is absent in bulk graphite. Two previously unidentified modes at ~1880 cm-1 (iTALO+) and ~2220 cm-1 (iTOTA) in SLG are tentatively assigned as combination modes around the K point of the graphene Brillouin zone. The peak frequencies of the iTALO+ (iTOTA) modes are observed to increase (decrease) linearly with increasing graphene layers.

研究の動機と目的

• 層積層構造がさまざまな層数のグラフェンにおける組み合わせラーマンモードに与える影響を調査すること。
• 単層および少数層グラフェンにおけるこれまで報告のなかったラーマンモードの同定と割り当てを行うこと。
• 層数および積層順序に応じたフォノン結合の進化を理解すること。
• 観察されたラーマン特徴とブリユアンゾーンのK点近傍における電子的および振動的性質との相関を明らかにすること。

提案手法

• 単層、二層、少数層、および不整合二層グラフェン（IBLG）のサンプルをSiO₂基板上に成長させ、ラーマン分光法を実施した。
• フォノンを含む組み合わせモードを検出するために、1650–2300 cm⁻¹のスペクトル範囲に注目した。
• ピーク周波数と強度を、層数および積層構造の関数として分析した。
• グラフェンのブリユアンゾーンにおけるK点での対称性およびフォノン結合に基づいて理論的割り当てを行った。
• 層数に応じたピーク周波数シフトの線形傾向を定量的に評価した。
• 特定のモードが高秩序系に存在しないことを確認するために、バルクグラファイトとの比較を行った。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 グラフェンにおける組み合わせラーマンモードは、層数および積層順序の増加に伴いどのように変化するか？
• RQ2 単層および不整合二層グラフェンにおいて、~1750 cm⁻¹付近のMバンドが抑制される原因は何か？
• RQ3 少数層系では観測されるのに、バルクグラファイトでは~1860 cm⁻¹付近のiTALO−モードが存在しないのはなぜか？
• RQ4 単層グラフェンで新たに観測された~1880 cm⁻¹（iTALO+）および~2220 cm⁻¹（iTOTA）のモードの起源は何か？
• RQ5 iTALO+およびiTOTAモードの周波数は、グラフェンの層数にどのように依存するか？

主な発見

• ~1860 cm⁻¹（iTALO−）の新しい組み合わせモードは、iTAおよびLOフォノンの結合に起因すると割り当てられ、層数の増加に伴い強度が減少する。
• ~1880 cm⁻¹（iTALO+）および~2220 cm⁻¹（iTOTA）のモードは、単層グラフェンにおけるブリユアンゾーンのK点近傍の組み合わせモードとして一時的に割り当てられている。
• iTALO+モードの周波数は、グラフェンの層数に比例して線形に増加する。
• iTOTAモードの周波数は、層数の増加に伴い線形に減少する。
• ~1750 cm⁻¹付近のMバンドは、単層および不整合二層グラフェンの両方で抑制されており、積層依存の対称性効果を示している。
• iTALO−ピークがバルクグラファイトに存在しないのは、長距離秩序が特定のフォノン結合チャネルを抑制しているためであると示唆される。