[論文レビュー] Interlayer Configurations in Twisted Bilayers of Folded Graphene

Johannes Rode, Christopher Belke+2 more|arXiv (Cornell University)|Aug 29, 2016

Graphene research and applications被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、単層グラフェンを折りたたんで形成されるねじれビレイヤー状グラフェン（TBG）における層間配置を原子間力顕微鏡（AFM）を用いて調査し、層間距離に強いねじれ角度依存性のモードが観察された。その値は最大で約3 Åに達し、理論的予測を著しく上回っている。非整列層における超滑らかさに起因する摩擦の増大および、折りたたみ縁長さに従った曲率半径のスケーリングは、カーボンナノチューブモデルと整合的である。これらが主な発見である。

ABSTRACT

The folding of monolayer graphene leads to new layered systems, termed twisted bilayer graphene (TBG), generally displaying a certain interlayer rotation away from crystallographic alignment. We here present an atomic force microscopy study on folded graphene, revealing unexpectedly large twist angle dependent modulations of ~3 angstrom in interlayer distance. At the TBG surface, we find enhanced friction attributable to superlubricity in between incommensurate layers. At the bended edge, the radius of curvature scales with the folded length, congruent to earlier studies on carbon nanotubes.

研究の動機と目的

• 単層グラフェンを折りたたんで形成されるねじれビレイヤー状グラフェン（TBG）における層間距離を体系的に測定し、ABスタッキングを超える実験的データの不足を補う。
• ねじれ角度に伴う層間距離および摩擦の依存性を、特に非整列構造において調査する。
• 折りたたみ縁の機械的性質に注目し、曲率半径とその折りたたみ縁長さとのスケーリング関係を検討する。
• グラフェンの六重対称性を活用し、折りたたみ縁と結晶学的方向のなす角度φを用いたねじれ角度θの幾何学的決定法を確立する。
• 実験結果を層間結合およびカーボンナノチューブ挙動の理論的モデルと比較し、曲率および安定性に関する予測の妥当性を検証する。

提案手法

• 接触モードを用いて機械的クロストークを最小限に抑えた状態で、AFMの上面像および横方向力顕微鏡（LFM）を用いて、層間距離Δhおよび摩擦を測定した。
• 層間距離Δhは、AFMデータの高さヒストグラムを用い、単層グラフェン（MLG）、基板、およびTBG領域についてガウス分布にフィットさせることで抽出した。
• ねじれ角度θは、グラフェンの六重対称性を活用し、折りたたみ縁と結晶学的辺のなす角度φの2倍として幾何学的に決定した。
• 折りたたみ領域における高さプロファイルから、折りたたみ縁における曲率半径rを測定し、その長さℓと相関させた。
• r対ℓデータに指数関数的フィットを適用し、飽和挙動をモデル化し、カーボンナノチューブの理論的予測と比較した。
• 摩擦はABスタッキングの二層ステップΔV_ABに対して正規化し、単一結晶多層グラフェンと比較可能なΔV/ΔV_ABとして報告した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ねじれビレイヤー状グラフェン（TBG）における層間距離Δhは、ねじれ角度θにどのように依存するか。また、理論的ABスタッキング距離3.35 Åとは著しく異なるか？
• RQ2 TBGにおける摩擦の増大の原因は何か。また、これは層間超滑らかさとどのように関係しているか？
• RQ3 TBGの折りたたみ縁における曲率半径rは、折りたたみ縁長さℓにどのように依存するか。カーボンナノチューブの予測と一致するか？
• RQ4 折りたたみTBGにおけるΔhおよびrの実験的測定値は、既存の層間結合および曲率安定性の理論的モデルを支持するか、あるいは反証するか？
• RQ5 折りたたみ縁と結晶学的方向のなす角度φを用いたねじれ角度θの幾何学的決定法は、高精度で、さまざまな折りたたみグラフェンフラクタルに信頼性を持って適用可能か？

主な発見

• TBGにおける層間距離Δhはねじれ角度θに顕著に依存し、約3 Åの範囲で変動を示す。最大値は理論的ABスタッキング距離3.35 Åを著しく上回る。
• Δhの下限値（約3.4 Å）はABスタックされた二層グラフェンに対応し、エネルギー的最小状態であることが確認された。中間的なねじれ角度ではより大きな距離が観察された。
• ABスタッキングを基準に正規化したTBGの摩擦の増大は、非整列層における超滑らかさおよび柔軟性の増大に起因するとされ、層数増加に伴う予想される減少傾向とは矛盾する。
• 折りたたみ縁における曲率半径rは、折りたたみ縁長さℓに従って増加し、指数関数的傾向を示し、約6–7 Åで飽和する。これはカーボンナノチューブの理論的予測と非常に良好に一致する。
• ねじれ角度の角度分布には、θ ≈ 0°およびθ ≈ 30°への強い傾向が見られ、中間値はほとんどない。これはCVD法で成長させたTBGでも観察される傾向と一致する。
• φ（折りたたみ縁と結晶学的方向のなす角度）を用いたねじれ角度θの幾何学的決定法は、±1.5°の精度を達成し、さまざまな折りたたみグラフェンフラクタルに信頼性を持って応用可能である。