[論文レビュー] Local Moment Formation and Kondo Effect in Defective Graphene

Miguel A. Cazalilla, Anı́bal Iucci+2 more|arXiv (Cornell University)|Jul 13, 2012

Graphene research and applicationsMaterials Science被引用数 19

ひとこと要約

本論文は、グラフェン中の単一原子欠陥における局所的磁気モーメントとKondo効果が、欠陥に起因する歪みとリッピングによって引き起こされるエネルギー依存性の強い混合に起因することを提案する。この混合はディラック点近くで ∼[|ε|ln²(ε/D)]⁻¹ のようにスケーリングし、1–100 K のKondo温度を実現可能にし、低温度における磁気モーメントとKondoスクリーニングの相反する実験的観察を統合する。

ABSTRACT

We study the local moment formation and the Kondo effect at single-atom vacancies in Graphene. We develop a model accounting for the vacancy reconstruction as well as non-planarity effects induced by strain and/or temperature. Thus, we find that the dangling $σ$ orbital localized at the vacancy is allowed to strongly hybridize with the $π$-band since the scattering with the vacancy turns the hybridization into singular function of the energy ($\sim [|ε| \ln^2 ε/D]^{-1}$, $D\sim$ the bandwidth). This leads to several new types of impurity phases, which control the magnitude of the vacancy magnetic moment and the possibility of Kondo effect depending on the strength of the local Coulomb interactions, the Hund's rule coupling, the doping level, and the degree of particle-symmetry breaking.

研究の動機と目的

• 放射線照射されたグラフェンにおける観測された局所的磁気モーメント（MLM）と高いKondo温度（T_K ~ 10–100 K）の効果の間にある顕著な矛盾を解消すること。
• 平坦なグラフェンでは対称性的に禁止されているが、欠陥の再構成とリッピングがσ軌道とπ軌道間の混合を可能にするメカニズムを説明すること。
• 非平面的効果、歪み、温度、強い電子相関を含む理論的モデルを構築し、欠陥の磁気的およびKondo的性質を決定づけること。
• 従来の擬似ギャップモデルとは対照的に、混合のエネルギー依存性がKondo物理学に顕著な変化をもたらすことを示すこと。
• 欠陥を持つグラフェンにおける局在的モーメントとKondoスクリーニングの共存を理解する統一的枠組みを提供すること。

提案手法

• 再構成された欠陥に由来する dangling σ 軌道（d）と、欠陥に起因するπ状態（π₀）を含む二準位のアンドリソンモデルを構築し、エネルギーに依存する混合 V(ε) で結合する。
• ディラック点近くでの混合を Δ(ε) ∼ [ |ε| ln²(ε/D) ]⁻¹ としてモデル化し、これは欠陥における強い散乱に起因するもので、以前の擬似ギャップ形 ∼|ε|ʳ とは異なる。
• 強い局所的クーロン相互作用（U）とフンズ結合（J_H）を扱うために、大N展開を用いたスレーブボソン平均場法を用い、二重占有を禁止する。
• スレーブボソン凝縮（r₀）とラグランジュ乗数（λ₀）の自己無撞着方程式を解き、Kondo温度は r₀ → 0 となるスケールとして定義する。
• 最近接（t）および第二近接（t′） hopping を持つタイトバインディングモデルを用いて、局所的グリーン関数を数値的に計算し、ディラック的バンド構造を捉える。
• Δ(ε) を含む積分方程式から、Kondo結合 J_K と関連づけた Kondo温度の条件 T_K ln²(T_K/D₀) ∼ J_K を導出する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Kondoスクリーニングが低温でモーメントを抑制するはずであるにもかかわらず、なぜ10–100 K の高いKondo温度（T_K）と安定した局所的磁気モーメント（MLM）がグラフェン欠陥で共存できるのか？
• RQ2 平坦で平面的なグラフェンでは対称性的に禁止されているが、どのようにσ軌道とπ軌道の混合が可能になるのか？
• RQ3 歪みや温度に起因する欠陥の再構成とリッピングは、混合のエネルギー依存性およびKondo効果にどのように影響を与えるか？
• RQ4 局所的クーロン相互作用（U）、フンズ結合（J_H）、および粒子・空孔非対称性が、磁気モーメントの安定性とKondo温度を決定づける役割を果たすか？
• RQ5 ディラック点近くで Δ(ε) ∼ [ |ε| ln²(ε/D) ]⁻¹ という修正された混合形態が、実験で観測されたT_K値と弱いゲート電圧依存性を説明できるか？

主な発見

• 強い散乱に起因するエネルギー依存性混合 Δ(ε) ∼ [ |ε| ln²(ε/D) ]⁻¹ は、従来のモデルとは異なる非擬似ギャップ的Kondo挙動をもたらす。
• この混合メカニズムにより、1–100 K のKondo温度 T_K が実現可能であり、放射線照射されたグラフェン試料の抵抗率フィットと整合的である。
• Kondo温度は、自己無撞着なスレーブボソン解から導出された条件 T_K ln²(T_K/D₀) ∼ J_K を満たし、Kondo結合 J_K と関連づけられる。
• 本モデルは、グリゴリエヴァとフーラーの実験の矛盾を説明する：T ≈ 2 K においてもMLMが生存するのは、非自明な混合形態のためKondoスクリーニングが不完全であるからである。
• リッピングにより sp²–sp³ 混在が可能になり、dangling σ 軌道が通常は禁止されているπバンドと混合する。
• 大N展開を用いたスレーブボソン平均場法は、局所的モーメント形成とKondoスクリーニングの競合を的確に捉えており、T_K はスレーブボソン凝縮の始発スケールによって決定づけられる。