[論文レビュー] Magnetic order induced polarization anomaly of Raman scattering in 2D magnet CrI$_3$

Yujun Zhang, Wu, Xiaohua+17 more|arXiv (Cornell University)|Oct 10, 2019

2D Materials and Applications被引用数 6

ひとこと要約

本研究は、2次元 CrI₃ における磁気秩序がラマン散乱の偏光選択則に強い異常を引き起こすことを明らかにした。低温におけるモノレイヤー CrI₃ では、A₁g モードが横偏光幾何における禁制強度を示すが、外部磁場による反強磁性秩序から強磁性秩序への転移に伴い、バイレイヤー CrI₃ で再び活性化される。これはスピン-格子振動子結合によって駆動される、新しい磁気光学効果を示している。

ABSTRACT

The recent discovery of 2D magnets has revealed various intriguing phenomena due to the coupling between spin and other degree of freedoms (such as helical photoluminescence, nonreciprocal SHG). Previous research on the spin-phonon coupling effect mainly focuses on the renormalization of phonon frequency. Here we demonstrate that the Raman polarization selection rules of optical phonons can be greatly modified by the magnetic ordering in 2D magnet CrI$_3$. For monolayer samples, the dominant A$ m_{1g}$ peak shows abnormally high intensity in the cross polarization channel at low temperature, which is forbidden by the selection rule based on the lattice symmetry. While for bilayer, this peak is absent in the cross polarization channel for the layered antiferromagnetic (AFM) state and reappears when it is tuned to the ferromagnetic (FM) state by an external magnetic field. Our findings shed light on exploring the emergent magneto-optical effects in 2D magnets.

研究の動機と目的

• 2次元 CrI₃ における磁気秩序がラマン散乱の偏光選択則に与える影響を調査すること。
• 格子振動周波数の再規格化を超えたスピン-格子振動子結合効果を調査すること。
• 2次元磁性体に現れる新たな磁気光学現象を同定すること。
• 禁制ラマンチャネルが活性化される対称性破壊機構を理解すること。

提案手法

• 低温下で剥離されたモノレイヤーおよびバイレイヤー CrI₃ フレークを用いてラマン散乱測定を実施した。
• 偏光依存ラマン分光法を用いて、共偏光および横偏光チャネルにおける強度変化を分析した。
• 外部磁場を印加してバイレイヤー試料を反強磁性秩序から強磁性秩序へと制御した。
• 理論的分析により、観測された偏光異常が磁気秩序によって誘発される対称性破壊と関連していることを特定した。
• 異なる磁気状態間のラマンスペクトルを比較することで、禁制モードの出現を明らかにした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 2次元 CrI₃ における磁気秩序は、ラマン散乱の偏光選択則をどのように変化させるか？
• RQ2 なぜ低温におけるモノレイヤー CrI₃ で A₁g 格子振動モードが横偏光チャネルで異常的に高い強度を示すのか？
• RQ3 磁気相転移がバイレイヤー CrI₃ における特定のラマンチャネルの有効化または抑制に果たす役割は何か？
• RQ4 スピン-格子振動子結合は2次元磁性体において光学的選択則違反を引き起こすことができるか？
• RQ5 従来の対称性に関する考察を超えて、ラマン散乱における偏光異常はどのような起源を持つのか？

主な発見

• モノレイヤー CrI₃ では、低温下で A₁g 格子振動モードが、通常の格子対称性に基づく選択則に反して、横偏光ラマンチャネルで異常に高い強度を示す。
• バイレイヤー CrI₃ では、反強磁性状態では横偏光チャネルに A₁g ピークが存在しないが、外部磁場によって強磁性秩序に遷移すると再び出現する。
• 観測された偏光異常は、磁気秩序によって誘発される対称性破壊に起因し、選択則による抑制が解除されるためである。
• 常磁性相ではこの効果は観測されないため、磁気秩序と禁制ラマンチャネルの出現との直接的な関連が確認された。
• 本研究の結果は、スピン-格子振動子結合によって媒介される2次元磁性体における新しいクラスの磁気光学効果を示している。