[論文レビュー] Magnetism in artificial Ruddlesden-Popper iridates leveraged by structural distortions

Meyers, D., Cao, Yue+19 more|arXiv (Cornell University)|Jul 27, 2017

Advanced Condensed Matter Physics被引用数 37

ひとこと要約

本研究では、人工ラッフルズデン＝パーキンイリデート超格子（nSIO/1STO）が、二層系においてc軸方向の反強磁性秩序を示すことを実証した。これは方位依存の共鳴的弾性X線散乱（REXS）および共鳴的非弾性X線散乱（RIXS）によって確認された。二層系における磁励振子ギャップ（55 meV）は、構造的歪み—特にc軸方向のIr-O-Ir結合の曲がりと局所環境の変化—によって、塊体Sr3Ir2O7のそれ（約100 meV）のほぼ半分にまで低下している。この結果は、イリデートにおいてスピン軌道結合が微細な格子変化に対する感受性を顕著に高めることを示している。

ABSTRACT

We report on the tuning of magnetic interactions in superlattices composed of single and bilayer SrIrO$_3$ inter-spaced with SrTiO$_3$. Magnetic scattering shows predominately $c$-axis antiferromagnetic orientation of the magnetic moments for the bilayer justifying these systems as viable artificial analogues of the bulk Ruddlesden-Popper series iridates. Magnon gaps are observed in both superlattices, with the magnitude of the gap in the bilayer being reduced to nearly half that in its bulk structural analogue, Sr$_3$Ir$_2$O$_7$. We assign this to modifications in the anisotropic exchange driven by bending of the $c$-axis Ir-O-Ir bond and subsequent local environment changes, as detected by x-ray diffraction and modeled using spin wave theory. These findings explain how even subtle structural modulations driven by heterostructuring in iridates are leveraged by spin orbit coupling to drive large changes in the magnetic interactions.

研究の動機と目的

• 以前に報告された二層系SrIrO3/SrTiO3超格子（2SIO/1STO）における磁気的基底状態の論争を解消すること。これは、塊体Sr3Ir2O7と構造的に類似しているにもかかわらず、平面内にわずかに傾いた反強磁性秩序であると報告されていた。
• 方位依存の共鳴的弾性X線散乱（REXS）を用いて、nSIO/1STO超格子における磁気秩序の方向と交換結合を直接的にプローブすること。
• 共鳴的非弾性X線散乱（RIXS）を用いて磁気励起スペクトルと磁励振子ギャップを定量的に評価し、ヘテロ構造化が磁気的相互作用に与える影響を評価すること。
• 観察された磁気異方性および磁励振子ギャップの変化を、特にIr-O-Ir結合の曲がりと局所環境の変更といった特定の構造的歪みと結びつけること。
• 人工超格子が、構造的制御による磁気的基底状態の調整が可能な塊体ラッフルズデン＝パーキンイリデートの真の類似体であるかどうかを確立すること。

提案手法

• 高品質な[nSIO/1STO]×m超格子（n=1,2；m=60,30）を単結晶基板上でのパulsed laser deposition法を用いて成長させた。
• 方位角依存の測定を含む共鳴的弾性X線散乱（REXS）を用い、磁気モーメントの向き（c軸対平面内）を特定した。
• 35 meVのエネルギー分解能でIr L3端でRIXSスペクトルを取得し、磁励振子励起分散およびギャップをプローブした。
• X線回折および構造精査を用いて、斜方晶歪み、結合角、およびIr-O-Ir結合の曲がりを定量的に評価した。
• スピン波理論のモデル化を用いて磁気分散を解析し、交換結合パラメータを抽出し、塊体Sr3Ir2O7およびSr2IrO4と比較した。
• 実験的RIXSデータと理論的予測を比較し、c軸磁気秩序の妥当性を検証するとともに、酸素空孔および応力の役割を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 二層系SrIrO3/SrTiO3超格子（2SIO/1STO）は、塊体Sr3Ir2O7と同様にc軸方向の反強磁性秩序を示すのか、それとも以前に報告されたようにわずかに傾いた平面内秩序を示すのか？
• RQ2 構造的歪み—特にc軸方向のIr-O-Ir結合の曲がりと局所環境の変化—は、人工イリデート超格子における異方的交換結合および磁励振子ギャップにどのように影響を与えるか？
• RQ3 スピン軌道結合は、これらのヘテロ構造において微細な格子歪みに対する磁気的相互作用の感受性をどの程度高めるか？
• RQ4 塊体の約100 meVから2SIO/1STOで55 meVにまで低下した磁励振子ギャップの減少は、テトラゴナル歪みおよびIr-O-Ir結合角の変化によって定量的に説明可能か？
• RQ5 エピタキシャル応力および酸素空孔は、これらの人工系におけるc軸磁気秩序の安定化または不安定化に果たす役割は何か？

主な発見

• 2SIO/1STOにおける磁気的基底状態は、c軸方向の反強磁性秩序であると確認され、以前の論争が解決され、塊体Sr3Ir2O7と整合した。
• 方位依存REXS測定では、90°方位で明確な最大強度が観測され、これはc軸モーメントの期待される応答と一致し、平面内秩序の可能性を除外した。
• RIXS測定により、2SIO/1STOにおける磁励振子ギャップは55 meVであることが判明。これは、塊体Sr3Ir2O7で観測された92–100 meVのギャップのほぼ半分にまで低下している。
• このギャップの低下は、X線回折および構造精査により確認されたように、テトラゴナル歪みの顕著な減少およびIr-O-Ir結合の曲がりに起因するとされた。
• スピン波理論のモデリングにより、構造的歪みによって駆動される修正された異方的交換結合が、ギャップの低下およびc軸秩序の安定化を引き起こしていることが確認された。
• 本研究の結果は、ヘテロ構造的イリデートにおいて、わずかな構造的変調が強いスピン軌道結合によって利用され、磁気的相互作用に大きな変化を引き起こす可能性があることを示しており、ab面およびc軸反強磁性体の間の量子臨界点に近づく要因となっている。