[論文レビュー] Monomer motion in single- and double-stranded DNA coils

Jana Tóthová, B. Brutovský+1 more|arXiv (Cornell University)|Sep 15, 2005

DNA and Nucleic Acid Chemistry参考文献 2被引用数 3

ひとこと要約

本研究は、単一および二重鎖DNAにおけるモノマー動態を、連合Rouse-Zimm（RZ）理論を用いて再評価し、dsDNAおよびssDNAの両方がRouse行動ではなくZimm型の動態を示すことを示した。RZモデルは、離散的な内部モードとRouseからZimmへの時間依存的遷移を考慮しており、蛍光自己相関スペクトロスコピーのデータをよりよく説明でき、ssDNAのクーリング長は従来の仮定よりも顕著に大きいことが明らかになった。

ABSTRACT

The dynamics of flexible polymers in dilute solution is usually described in terms of the pure Rouse or Zimm bead-spring models assuming continuous distribution of the internal relaxation modes. We show that this approach may lead to misleading interpretation of experimental data. The more correct description should come from the joint Rouse-Zimm (RZ) theory that contains the Rouse and Zimm models as limiting cases. The internal modes are discrete with respect to the mode number, and the type of the bead motion changes in the time from the Rouse to Zimm behavior. We demonstrate this interpreting the recent first observation of the kinetics of individual polymer monomers using the fluorescence correlation technique [R. Shusterman et al., Phys. Rev. Lett. 92, 048303 (2004)]. Optimizing the RZ theory to the data on double- and single-stranded DNA coils (dsDNA and ssDNA) the parameters for the statistical-mechanical description of the behavior of these polymers have been determined. The calculations indicate that dsDNA follows mainly the classical Zimm-type kinetics rather than the Rouse one as it was originally proposed. Single-stranded DNA also behaves predominantly as the Zimm polymer. For dsDNA the Kuhn length agrees with the commonly accepted value in the literature while in the case of ssDNA it takes a value much larger than it is usually cited in the literature.

研究の動機と目的

• 希薄溶液中の高分子動態を記述するための従来のRouseモデルおよびZimmモデルの限界を解消すること。
• 個々のモノマーに対する蛍光自己相関スペクトロスコピーからの実験的データの解釈に生じる矛盾を解消すること。
• RouseとZimm動態を統合した包括的なRZ理論として、より正確な理論的枠組みを構築すること。
• 実験データを用いてdsDNAおよびssDNAの統計力学的パラメータを特定すること。
• 従来の仮定ではなく、動的挙動に基づいてssDNAのクーリング長を再評価すること。

提案手法

• モード番号の関数として内部緩和モードを離散的関数としてモデル化するため、連合Rouse-Zimm（RZ）理論の適用。
• 流体力学的相互作用とビードスプリング動態を組み込み、RouseからZimmへの時間依存的遷移を記述。
• Shustermanら（2004年）が得た個々のモノマーに対する実験的蛍光自己相関スペクトロスコピーのデータにRZモデルをフィッティング。
• 観測された緩和時間と一致するように、流体動力学的半径および持久長などのモデルパラメータを最適化。
• 標準的なRouseおよびZimmモデルの連続的近似を避けるために、離散的モード解析の使用。
• モデル予測と実験データの比較を通じて、dsDNAおよびssDNAの両方におけるRZフレームワークの妥当性を検証。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 個々のDNAモノマーの内部動態は、古典的RouseモデルやZimmモデルからどの程度逸脱しているか？
• RQ2 Rouse-Zimm（RZ）理論は、純粋なRouseモデルやZimmモデルに比べて、実験データをどの程度よく説明できるか？
• RQ3 静的推定ではなく、動的挙動に基づいて、単一鎖DNAの有効なクーリング長は何か？
• RQ4 DNAコイル内でのRouse的挙動からZimm的挙動への遷移は、時間経過とともにどのように現れるか？
• RQ5 モノマー運動の実験的観察が、当初のRouse型動態の仮定と矛盾する理由は何か？

主な発見

• 二重鎖DNA（dsDNA）は、当初の仮定とは異なり、主にZimm型の動態を示す。
• 単一鎖DNA（ssDNA）も、主にZimm高分子として振る舞うことが判明し、顕著な流体力学的相互作用が存在することが示唆された。
• ssDNAのクーリング長は、文献でよく引用されている値よりも顕著に大きいことが判明し、従来の予想よりも剛性が高いかつてないことが示唆された。
• RZ理論は、モノマー運動におけるRouseからZimmへの時間依存的クロスオーバーをうまく説明できた。
• 純粋なRouseモデルやZimmモデルに比べ、RZモデルは蛍光自己相関スペクトロスコピーのデータに対してより良いフィットを示した。
• RZフレームワークにおける内部緩和モードの離散的性質は、希薄溶液内での高分子動態をより正確に記述するのに寄与した。