[論文レビュー] Multiple ferromagnetic transitions and structural distortion in the van-der-Waals ferromagnet VI$_3$ at ambient and finite pressures

Elena Gati, Yuji Inagaki+5 more|Iowa State University Digital Repository (Iowa State University)|Jul 19, 2019

Organic and Molecular Conductors Research被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、ファンデルワールス系フェロ磁性体であるVI₃が、常圧下で二つの異なるフェロ磁性転移—T_FM1 ≈ 50 KおよびT_FM2 ≈ 36 K—を示すとともに、T_s ≈ 78 Kで構造転移を示すことが明らかになった。圧力下では、T_FM2が強くシフトし、約0.6 GPaでT_FM1と合体し、さらに圧力を上昇させると構造転移が抑制される。これは、強い磁気的・弾性的結合と、T_FM2未満で二つの磁性的秩序状態を示すボランチウムサイトを含む複雑な磁気的秩序が存在することを示唆している。

ABSTRACT

We present a combined study of zero-field $^{51}$V and $^{127}$I NMR at ambient pressure and specific heat and magnetization measurements under pressure up to 2.08 GPa on bulk single crystals of the van-der-Waals ferromagnet VI$_3$. At ambient pressure, our results consistently demonstrate that VI$_3$ undergoes a structural transition at $T_s \approx $78 K, followed by two subsequent ferromagnetic transitions at $T_{FM1} \approx $50 K and $T_{FM2} \approx $36 K upon cooling. At lowest temperature ($T < T_{FM2}$), two magnetically-ordered V sites exist, whereas only one magnetically-ordered V site is observed for $T_{FM1} < T\,< T_{FM2}$. Whereas $T_{FM1}$ is almost unaffected by external pressure, $T_{FM2}$ is highly responsive to pressure and merges with the $T_{FM1}$ line at $p \approx 0.6 $GPa. At even higher pressures ($p \approx $1.25\,GPa), the $T_{FM2}$ line merges with the structural transition at $T_s$ which becomes moderately suppressed with $p$ for $p < 1.25$ GPa. Taken together, our data point towards a complex magnetic structure and an interesting interplay of magnetic and structural degrees of freedom in VI$_3$.

研究の動機と目的

• ファンデルワールス系フェロ磁性体VI₃における磁気的自由度と構造的自由度の相乗的相互作用を理解すること。
• 局所的および熱力学的プローブを組み合わせることで、VI₃における磁気的・構造的転移に関する矛盾する報告を解明すること。
• VI₃における磁気的転移の圧力依存性とその構造的変化との関連を調査すること。
• 異なる温度領域における磁気的秩序の性質、特にサイト特異的な磁性を明確にすること。

提案手法

• 常圧下でのゼロ場⁵¹Vおよび¹²⁷I NMR測定により、局所的な磁気的環境と転移を調べる。
• 最大2.08 GPaまでの水圧下における比熱および磁化測定により、相転移を追跡する。
• NMRスピンピークの解析により、明確に区別できる磁気的秩序状態にあるバナジウムサイトとその占有率比を同定する。
• 圧力下での転移線（T_FM1、T_FM2、T_s）の外挿を用いて相図をマッピングする。
• 5 K、30 K、および41.5 Kにおける磁場依存磁化測定により、フェロ磁性の特徴とヒステリシスを確認する。
• T_FM1とT_FM2の圧力応答を比較することで、磁気的安定化における主導的メカニズムを推察する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 常圧下でVI₃は二つ以上のフェロ磁性転移を示すのか。各相における磁気的秩序の性質は何か。
• RQ2 T_FM1およびT_FM2は水圧下でどのように応答するのか。それらの圧力感受性の違いの原因は何か。
• RQ3 圧力下における構造転移T_sと磁気的転移の関係は何か。
• RQ4 なぜT_FM2はT_FM1よりも圧力に対してより感受性が強いのか。これは、背後にある磁気的相互作用に何を示唆するのか。
• RQ5 VI₃に磁気的・弾性的結合の証拠はあるのか。それは相図にどのように影響を与えるか。

主な発見

• 常圧下でVI₃はT_s ≈ 78 Kで構造転移を示し、その後T_FM1 ≈ 50 KおよびT_FM2 ≈ 36 Kで二つのフェロ磁性転移を経る。
• T_FM2未満では、約2:1の占有率比を示す二つの明確に区別できる磁気的秩序状態にあるバナジウムサイトが存在する。T_FM2を超えてT_FM1未満では、磁気的秩序状態にあるバナジウムサイトは一つに減少する。
• T_FM1は圧力に対してほとんど感度を示さず、dT_FM1/dp ≈ +1.1 ± 0.3 K/GPaであるのに対し、T_FM2はより強い圧力依存性を示し、dT_FM2/dp ≈ +11.0 ± 1.0 K/GPaである。
• p ≈ 0.6 GPaでT_FM2とT_FM1の転移線が一つのフェロ磁性転移線に合体する。
• p ≈ 1.25 GPaでT_FM2の転移線が構造転移線と合体し、圧力上昇に伴いやや抑制される。
• 圧力下で複数の転移線が合体する現象は、p > 1.25 GPaで同時に磁気的・構造的転移が発生することを示しており、VI₃における強い磁気的・弾性的結合を強く支持する。