[論文レビュー] Disorder suppressed charge-density-wave and its origin in 1T-TaSe2-xTex

Y. Liu, Ding‐Fu Shao+10 more|arXiv (Cornell University)|Dec 15, 2014

Organic and Molecular Conductors Research被引用数 44

ひとこと要約

本研究は、1T-TaSe₂₋ₓTeₓ固体溶液における電荷密度波（CDW）秩序の抑制を調査し、ランダムなSe/Te置換による不純度がCDW形成に不可欠な二次元周期的格子歪み（PLD）を破壊することを明らかにした。DFT計算と輸送測定を用いて、理論的不安定性が見られる秩序状態の1T-TaSeTe相においても、0.5 < x < 1.5でCDWが消失することを示した。これは、電子-格子振動結合駆動のPLD—Fermi面のネストではない—がCDWの起源であることを示し、不純度誘発の格子パッティングが主な抑制機構であることを示している。

ABSTRACT

In the sake of connecting the charge-density-wave (CDW) of TaSe$_2$ and single-\emph{ extbf{q}} CDW-type distortion of TaTe$_2$, we present an overall electronic phase diagram of 1\emph{T}-TaSe$_{2-x}$Te$_x$ ($0 \leq x \leq 2$). In the experimentally prepared single crystals, the CDW is completely suppressed as $0.5 &lt; x &lt; 1.5$, while superconductivity emerges as $0.2 &lt; x &lt; 1.2$. Theoretically, similar to 1\emph{T}-TaSe$_2$ and 1\emph{T}-TaTe$_2$, the hypothetic 1\emph{T}-TaSeTe with ordered Se/Ta/Te stacking shows instability in the phonon dispersion, indicating the presence of CDW in the ideally ordered sample. The contradictory between experimental and theoretical results suggests that the CDW is suppressed by disorder in 1\emph{T}-TaSe$_{2-x}$Te$_x$. The formation and suppression of CDW are found to be independent with Fermi surface nesting based on the generated electron susceptibility calculations. The calculation of phonon linewidth suggests the strong extbf{\emph{q}}-dependent electron-phonon coupling induced period-lattice-distortion (PLD) should be related to our observation: The doping can largely distort the TaX$_6$ (X = Se, Te) octahedra, which are disorderly distributed. The resulted puckered Ta-Ta layers are not compatible with the two-dimensional PLD. Therefore, CDW is suppressed in 1\emph{T}-TaSe$_{2-x}$Te$_x$. Our results offer an indirect evidence that PLD, which can be influenced by strong disorder, is the origin of CDW in the system.

研究の動機と目的

• 1T-TaSe₂₋ₓTeₓにおけるCDWの実験的・理論的観察の矛盾を解消すること。実験的にはCDWが抑制されるが、秩序状態の1T-TaSeTe相では理論的に予測されている。
• 1T-TaSe₂₋ₓTeₓにおけるCDW形成がFermi面ネストか、電子-格子振動結合による周期的格子歪み（PLD）によって駆動されているかを特定すること。
• ランダムなSe/Te置換による構造的不純度が、CDW形成に不可欠な二次元PLDの安定性に与える影響を理解すること。
• 0 ≤ x ≤ 2の範囲で1T-TaSe₂₋ₓTeₓの包括的な電子相図を確立し、CDW抑制と超伝導ドーム形成の関係を明確にすること。
• PLDが不純度によって調整されることにより、この系におけるCDWの真の起源がネストではなくPLDであるという間接的証拠を提供すること。

提案手法

• 1T-TaSe₂、1T-TaTe₂、および仮想の秩序状態1T-TaSeTeの密度汎関数理論（DFT）計算を実施し、フォノン分散を分析し、CDWを示唆する不安定性を特定した。
• Fermi面ネストがCDW形成に果たす役割を評価するため、電子感受率（χ′およびχ′′）を計算し、CDW波数 qCDW におけるピークを比較した。
• フォノンの線幅と電子-格子振動結合定数（λqν）を、式 λqν = γqν / (πħN(EF)ω²qν) を用いて計算し、q依存の結合強度を定量的に評価した。
• 1T-TaSe₂、1T-TaTe₂、および1T-TaSeTe(O)の最適化された結晶構造を用いて、TaX₆オクタヘドロンの歪みとTa-Ta層の幾何学的構造への影響を検討した。
• 実験的輸送測定（抵抗率、超伝導転移温度）と理論的予測を照合し、電子相図をマッピングした。
• 1T-TaS₂₋ₓSeₓと比較することで、2種の固体溶液における相対的安定性と不純度度合を推定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 理論的には秩序状態の1T-TaSeTe相にCDW不安定性が予測されているが、実験的には0.5 < x < 1.5でCDWが完全に抑制されているのはなぜか？
• RQ2 1T-TaSe₂₋ₓTeₓにおけるCDWの起源はFermi面ネストか、電子-格子振動結合による周期的格子歪み（PLD）か？
• RQ3 ランダムなSe/Te置換による構造的不純度が、CDW形成に不可欠な二次元PLDの安定性にどのように影響するか？
• RQ4 TaX₆オクタヘドロンの歪みとTa-Ta層のパッティングは、1T-TaSe₂₋ₓTeₓにおけるCDW抑制に果たす役割は何か？
• RQ5 CDW抑制領域に超伝導が出現するのはなぜか？また、PLDの抑制とどのように関連しているか？

主な発見

• 実験的に、0.5 < x < 1.5の範囲で1T-TaSe₂₋ₓTeₓにおけるCDWは完全に抑制されているが、理論的フォノン不安定性は仮想的な秩序状態1T-TaSeTe相にCDW形成を示唆している。
• 理論的計算により、1T-TaSe₂および1T-TaTe₂の両者に類似したフォノン不安定性が示され、両端メンバーにおけるCDWの共通の起源を示している。
• 電子感受率の計算では、CDW波数 qCDW における χ′ や χ′′ の顕著なピークは認められず、Fermi面ネストが駆動メカニズムでないことが排除された。
• TeドーピングはTaX₆（X = Se, Te）オクタヘドロンに強い歪みを引き起こし、秩序のないパッティングしたTa-Ta層を形成し、二次元PLDと不適合である。
• 計算された電子-格子振動結合定数 λqν は大きく、qに依存するため、強い電子-格子振動結合によって駆動されるPLDがCDWの主な起源であることを支持している。
• 不純度誘発の格子歪みによるCDW抑制は、PLD—ネストではなく—が1T-TaSe₂₋ₓTeₓにおけるCDWの真の起源であるという間接的証拠を提供しており、超伝導はCDW抑制相に出現する。