[論文レビュー] Ni$_2$Mo$_3$O$_8$: zig-zag antiferromagnetic order an integer spin non-centrosymmetric honeycomb lattice

Jennifer R. Morey, Allen Scheie+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 13, 2018

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 50被引用数 12

ひとこと要約

本研究では、非中心対称ヘキサゴナルニッケル酸化物Ni₂Mo₃O₈において整数スピン（S = 1）のズイ・ザッグ反強磁性秩序が特定され、磁化、比熱、X線回折、中性子回折、EPRによって確認された。これは非中心対称格子上にS = 1のスピンを持つ最初の系であり、サイト選択的ドーピングによって磁性が調整可能であり、フラストレーションしたスピン系におけるトポロジカル磁気励起状態や競合する相互作用の研究に適したプラットフォームを提供する。

ABSTRACT

Theoretical studies have predicted the existence of topological magnons in honeycomb compounds with zig-zag antiferromagnetic (AFM) order. Here we report the discovery of zig-zag AFM order in the layered and non-centrosymmetric honeycomb nickelate Ni$_2$Mo$_3$O$_8$ through a combination of magnetization, specific heat, x-ray and neutron diffraction and electron paramagnetic resonance measurements. It is the first example of such order in an integer-spin non-centrosymmetric structure ($P$$_6$3$mc$). Further, each of the two distinct sites of the bipartite honeycomb lattice has a unique crystal field environment, octahedral and tetrahedral Ni$^{2+}$ respectively, enabling independent substitution on each sublattice. Replacement of Ni by Mg on the octahedral site suppresses the long range magnetic order and results in a weakly ferromagnetic state. Conversely, substitution of Fe for Ni enhances the AFM ordering temperature. Thus Ni$_2$Mo$_3$O$_8$ provides a platform on which to explore the rich physics of $S = 1$ on the honeycomb in the presence of competing magnetic interactions with a non-centrosymmetric, formally piezeo-polar, crystal structure.

研究の動機と目的

• 非中心対称ヘキサゴナルニッケル酸化物Ni₂Mo₃O₈における磁性秩序の同定と特徴付け。
• 反対称性が破壊された2成分格子上に整数スピン（S = 1）を有する系における磁気相互作用の性質の特定。
• オクタヘドラルNiサイトへのMgドーピングおよび四面体NiサイトへのFeドーピングが磁気秩序および出現する磁気状態に与える影響の調査。
• Ni₂Mo₃O₈が、非中心対称格子上におけるトポロジカル磁気励起状態および競合磁気相互作用を研究するモデル系として確立されること。

提案手法

• 磁性転移およびエントロピー変化を調べるための磁化および比熱測定。
• 結晶構造および磁気秩序の対称性を決定するためのX線および中性子回折。
• 局所的電子環境およびスピンダイナミクスを調べるための電子スピン共鳴（EPR）測定。
• サイト選択的ドーピング（MgをオクタヘドラルNiに、Feを四面体Niに）を実施し、磁気相互作用の調整およびスピン格子特有の効果の調査。
• 空間群P6₃mcにおける結晶構造の解析により、非中心対称性および異なるNi²⁺環境（オクタヘドラルおよび四面体サイト）の確認。
• ズイ・ザッグ秩序を示すヘキサゴナル格子系における理論的予測と実験データの比較によるトポロジカル磁気励起状態の検証。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Ni₂Mo₃O₈はズイ・ザッグ反強磁性秩序を示すか。その磁気構造は何か。
• RQ2 Ni₂Mo₃O₈の非中心対称結晶構造は、その磁気的性質およびトポロジカル磁気励起モードの可能性にどのように影響を与えるか。
• RQ3 オクタヘドラルNiサイトへのMg置換および四面体NiサイトへのFe置換が、長距離磁気秩序に与える影響は何か。
• RQ4 Ni₂Mo₃O₈における2つのNiスピン格子（オクタヘドラルおよび四面体）の異なる結晶場環境を、磁気相互作用の独立的制御に利用できるか。
• RQ5 ジャローシュキン＝モリスキー相互作用は、この系において弱い強磁性またはトポロジカル磁気励起バンドの安定化に果たす役割は何か。

主な発見

• Ni₂Mo₃O₈は、約18 Kのネール温度を示す長距離ズイ・ザッグ反強磁性秩序を有しており、比熱および中性子回折によって確認された。
• 本系は、空間群P6₃mcを有する整数スピン（S = 1）の非中心対称ヘキサゴナル格子上にズイ・ザッグ反強磁性秩序を示す最初の例である。
• オクタヘドラルNi²⁺サイトへのMgドーピングは、長距離磁気秩序を抑制し、弱い強磁性状態を誘発した。
• 四面体Ni²⁺サイトへのFeドーピングは、反強磁性秩序化温度を上昇させ、そのスピン格子におけるスピン交換相互作用が強いことを示した。
• 2つのNiサイト（オクタヘドラルおよび四面体）は、異なる結晶場環境を有しており、サイト選択的ドーピングにより磁気相互作用を独立して制御可能である。
• 非中心対称性、S = 1スピン、および調整可能な磁気相互作用の組み合わせにより、Ni₂Mo₃O₈はトポロジカル磁気励起状態の研究に有望なプラットフォームである。