[論文レビュー] Plasmon mediated coherent population oscillations in molecular aggregates

Daniel Timmer, Moritz Gittinger+10 more|arXiv (Cornell University)|Jul 27, 2023

Spectroscopy and Quantum Chemical StudiesPhysics and Astronomy参考文献 58被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、金ナノスリットアレイにおけるプラズモン場と強く結合したJアンサンブル励起子において、室温でコherentな集団振動を、超短パルス2次元電子分光法を用いて実証した。結果は、メソスコピックスケールの距離を越えてプラズモンが媒介するコherentな励起子輸送を示しており、環境によるデコherenceにもかかわらず、真空中の場の結合によって量子ダイナミクスを制御可能であることを示している。

ABSTRACT

The strong coherent coupling of quantum emitters to vacuum fluctuations of the light field offers opportunities for manipulating the optical and transport properties of nanomaterials, with potential applications ranging from ultrasensitive all-optical switching to creating polariton condensates. Often, ubiquitous decoherence processes at ambient conditions limit these couplings to such short time scales that the quantum dynamics of the interacting system remains elusive. Prominent examples are strongly coupled exciton-plasmon systems, which, so far, have mostly been investigated by linear optical spectroscopy. Here, we use ultrafast two-dimensional electronic spectroscopy to probe the quantum dynamics of J-aggregate excitons collectively coupled to the spatially structured plasmonic fields of a gold nanoslit array. We observe rich coherent Rabi oscillation dynamics reflecting a plasmon-driven coherent exciton population transfer over mesoscopic distances at room temperature. This opens up new opportunities to manipulate the coherent transport of matter excitations by coupling to vacuum fields.

研究の動機と目的

• 室温下におけるプラズモン場と強く結合した分子アグリゲートのコherentな量子ダイナミクスを調査すること。
• ナノ材料における室温下でのコherency現象を制限するデコherenceの課題を克服すること。
• 空間的に構造化されたプラズモン場が、励起子系におけるコherentな集団移動をどのように媒介するかを調査すること。
• 真空中の場の結合を介して、メソスコピックスケールの距離にわたる物質励起子のコherent輸送を実証すること。
• 量子制御およびナノフォトニクス素子への応用を踏まえた、励起子-プラズモン相互作用の理解を深めること。

提案手法

• Jアンサンブル励起子のコherentな量子ダイナミクスをプローブするために、超短パルス2次元電子分光法を用いた。
• 金ナノスリットアレイを用いて、励起子と強く結合する空間的に構造化されたプラズモン場を生成した。
• 電子的応答におけるコherentなラビ振動を測定し、集団移動ダイナミクスを推定した。
• 時間分解スペクトル信号を解析して、コherence寿命および結合定数を抽出した。
• 開放量子系における励起子-プラズモン結合の理論モデルと実験データを比較した。
• 実用的ナノフォトニクス応用の可能性を評価するため、室温下での動作に焦点を当てた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 プラズモン場と結合した分子アグリゲートにおいて、室温下でもコherentな集団振動が観測可能か？
• RQ2 プラズモン場が、メソスコピックスケールの距離にわたって、どの程度コherentな励起子輸送を媒介するか？
• RQ3 プラズモン場の空間的構造が、励起子集団のコherenceおよびダイナミクスにどのように影響するか？
• RQ4 環境によるデコherenceにもかかわらず、真空中の場の結合が、どのようにコherentダイナミクスを維持するか？
• RQ5 超短パルス2次元分光法は、励起子系におけるプラズモン強化結合とデコherenceの相互作用を解明できるか？

主な発見

• 室温下でもJアンサンブル励起子におけるコherentラビ振動が観測され、長寿命な量子コherenceが示された。
• 金ナノスリットアレイ内のプラズモン場が、メソスコピックスケール（マイクロメーターオーダー）の距離にわたるコherentな集団移動を媒介した。
• 振動周波数および減衰ダイナミクスから、励起子とプラズモンモードとの強い結合が明らかになった。
• 典型的なデコherence時間よりも長くコherentダイナミクスが持続しており、これはプラズモンが媒介する保護作用に起因するとされた。
• 超短パルス2次元分光法により、コherentな集団移動と位相崩壊プロセスの相互作用が解明された。
• 結果は、プラズモン場が環境条件下でも分子アグリゲートにおけるコherentな量子輸送を維持・制御可能であることを示している。