[論文レビュー] Silent enhancement of SERS with unmodified hot spots

Selen Postacı, Bilge Can Yildiz+2 more|arXiv (Cornell University)|Sep 26, 2017

Plasmonic and Surface Plasmon Research被引用数 1

ひとこと要約

本論文は、非線形応答における経路干渉を用いたサイレントSERS増幅法を提案し、ホットスポットの強度上昇や振動モードの変更を回避する。SERS応答式の分母における破壊的干渉を活用することで、分子のモードを変えることなく、100〜1000倍の増幅を達成する。

ABSTRACT

Plasmonic nanostructures enhance nonlinear response, such as surface enhanced Raman scattering (SERS), by localizing the incident field into hot spots. The localized hot spot field can be enhanced even further when linear Fano resonances (FR) take place in a double resonance scheme. However, hot spot enhancement is limited with the modification of the vibrational modes, the break-down of the molecule and the tunnelling regime. Here, we present a method which can circumvent these limitations. Our analytical model and solutions of 3D Maxwell equations show that: enhancement due to the localized field can be multiplied by a factor of $10^2$ to $10^3$. Moreover, this can be performed without increasing the hot spot intensity which also avoids the modification of the Raman modes. Unlike linear Fano resonances, we create a path interference in the nonlinear response. We demonstrate on a single equation that enhancement takes place due to cancellation of the contributing terms in the denominator of the SERS response.

研究の動機と目的

• 従来のSERS増幅における制限、すなわち振動モードの変更や分子の破壊を克服すること。
• プラズモニックナノ構造におけるホットスポット強度の上昇や分子の改変を回避すること。
• 非線形的損傷やトンネル効果を誘発しない方法を確立すること。
• 線形共鳴に依存せず、非線形応答における干渉制御によって強い場の増幅を達成すること。

提案手法

• 本手法は、線形Fano共鳴に依存するのではなく、非線形SERS応答における経路干渉を用いる。
• 3次元マクスウェル方程式に基づく理論的モデルを用いて、電磁応答をシミュレートおよび分析する。
• SERS応答式の分母を操作することで破壊的干渉を誘発し、バックグラウンド項を低減する。
• 増幅は、分母内の寄与項のキャンセルに起因し、ネット信号の増幅をもたらす。
• 場の局在化が維持されたまま、信号増幅が10²から10³倍に達することを示す解析的解を導出する。
• 局所場強度を上昇させないため、分子の損傷やモードの摂動を防ぐ。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ホットスポットの強度上昇や分子の振動モードの変更なしにSERS増幅を達成できるか？
• RQ2 線形Fano共鳴に依存せずに、干渉によって非線形応答をどのように増幅できるか？
• RQ3 応答式の分母における破壊的干渉がSERS信号の増幅に果たす役割は何か？
• RQ4 100〜1000倍の信号増幅を達成しながら、場の局在化を維持できるか？

主な発見

• 提案手法は、非線形経路干渉を用いてSERS信号を100〜1000倍に増幅する。
• 局所場強度を上昇させないため、分子の破壊やモードの変更を回避する。
• 増幅はSERS応答式の分母内の項のキャンセルに起因する。
• 場の局在化が維持されたまま、非線形信号が顕著に増幅される。
• 解析的解および3次元マクスウェル方程式の解が、増幅の妥当性と大きさを確認する。
• トンネル効果やモード摂動を引き起こす従来のFano共鳴に基づく増幅の制限を回避する。