[論文レビュー] Soft Phonon Modes and Diffuse Scattering in Pb(In1/2Nb1/2)O3-Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 Relaxor Ferroelectrics

Qian Li, Sergey Danilkin+5 more|arXiv (Cornell University)|Oct 30, 2016

Ferroelectric and Piezoelectric Materials参考文献 40被引用数 10

ひとこと要約

本研究では、弾性および非弾性中性子散乱を用いて、三元系緩和体フェロエレクトリック 0.29PIN-0.45PMN-0.26PT におけるソフトフォノンモードおよび拡산散乱を調査した。焼鈍温度（約630 K）で極性ナノ領域（PNRs）が出現することが確認され、[110]および[100]の横波音響フォノンモードにおいてPNR-音響フォノン結合が観察された。また、ゾーン中心のTOモードがソフトモードとして振る舞い、TB未満の冷却に伴いエネルギーが線形に上昇する傾向を示しており、これは緩和体のソフトモード行動を示している。

ABSTRACT

Single crystals of a ternary relaxor ferroelectric system, 0.29Pb(In1/2Nb1/2)O3-0.45Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-0.26PbTiO3, have been studied using triple-axis based elastic and inelastic neutron scattering. Elastic diffuse scattering confirms the presence of polar nano-regions (PNRs) in this system. The PNRs emerge at the Burns temperature, TB = 630 K and then grow continuously in population and correlation size as the crystal cools down to 100 K. At 300 K, characteristic 'butterfly' and ellipsoid shaped diffuse scattering patterns are observed on the HK0 reciprocal space plane. Electrical poling along the [110] direction produces a marked asymmetry in the diffuse scattering patterns, with the parallel-to-the-field components enhanced while the perpendicular-to-the-field components suppressed. Several low energy phonon branches along the [001] and [111] directions were studied. Most significantly, the PNR-acoustic phonon coupling is confirmed for the [110] transverse acoustic (TA) phonons polarized along the [1-10] real space direction and the [100] TA phonons. This coupling appears to be anisotropic and correlated with the distribution of PNRs, and also affected by the relative length scales of the PNRs and phonon wave vectors. The well-known 'waterfall' phenomenon is observed on the [001] and [110] transverse optical (TO) branches, near the zone center. The optical phonon measurements also reveal a lowest-energy, zone center soft TO mode, whose squared phonon energy increase linearly with decreasing temperature below the TB.

研究の動機と目的

• モルフォトロピック相境界付近における三元系緩和体フェロエレクトリックの巨大圧電性の微視的起源を解明すること。
• 弾性拡散散乱を用いて極性ナノ領域（PNRs）の性質とその進化を調査し、格子力学と相関をとること。
• PNRsと低エネルギーフォノンモード（特に横波音響（TA）および横波光学（TO）フォノン）との結合を検討すること。
• 他の緩和体で観察された「ウォーターフォール」現象およびソフトモード行動が、この系にも存在するかを確認すること。
• PNRのサイズとフォノン波数ベクトルが、異方的PNR-フォノン結合に与える影響を評価すること。

提案手法

• 0.29PIN-0.45PMN-0.26PTの単結晶を用いて、三重軸中性子散乱により弾性拡散散乱および非弾性フォノン分散を測定した。
• HK0逆空間平面における弾性拡散散乱の解析により、温度依存のPNR分布および相関長をマッピングした。
• 非弾性中性子散乱により、[001]、[111]、[110]方向に沿ったフォノン分散を測定し、低エネルギーTOおよびTAモードに注目した。
• ゾーン中心付近のTO分岐における等エネルギー走査により「ウォーターフォール」現象を同定し、異常な分散行動を示した。
• ゾーン中心TOモードの温度依存測定を用いて、フォノンエネルギーの二乗を用いてソフトモード特性を評価した。
• [110]方向への電界印加（電気ポーリング）により、拡散散乱の非対称性を調べ、異方的PNR-フォノン結合を明らかにした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 0.29PIN-0.45PMN-0.26PT系において、極性ナノ領域（PNRs）はどのように温度に応じて進化し、相関長はどのようになるか？
• RQ2 PNRsと横波音響（TA）フォノンとの結合の証拠はあり、その結合は異方的か？
• RQ3 この三元系緩和体において、TOフォノン分岐に「ウォーターフォール」現象が現れるか？ これはPNR-フォノン相互作用に何を示唆するか？
• RQ4 ゾーン中心のTO分岐にソフトモードが存在するか？ そのエネルギーはTB未満の温度に伴いどのように変化するか？
• RQ5 [110]方向への外部電界印加が拡散散乱パターンに与える影響は何か？ これはPNR-フォノン結合に何を明らかにするか？

主な発見

• 極性ナノ領域（PNRs）は焼鈍温度TB ≈ 630 Kで出現し、100 Kまで冷却するに従い、その存在数および相関サイズが増加する。
• 300 Kで、HK0逆空間平面に特徴的なバタフライ型および楕円体型の拡散散乱パターンが観察された。
• [110]方向への電気ポーリングにより、拡散散乱に非対称性が誘発された：電界に平行な成分は増強され、垂直な成分は抑制された。
• [110]TAフォノン（[1-10]に偏光）および[100]TAフォノンにおいて、PNR-音響フォノン結合が確認された。結合強度は、PNRsのスケールとフォノン波数ベクトルの相対的長さに依存する。
• [001]および[110]TO分岐の両方で「ウォーターフォール」現象が観察され、波数ベクトル約0.15 rluで始まり、ゾーン中心に向かって拡張した。
• 最低エネルギーのゾーン中心ソフトTOモードが観察され、そのフォノンエネルギーの二乗がTB未満の冷却に伴い線形に増加する傾向を示しており、ソフトモード行動が裏付けられた。