[論文レビュー] Soft spin-amplitude fluctuations in a Mott-insulating ruthenate

Akhilesh Jain, M. Krautloher+10 more|arXiv (Cornell University)|Oct 23, 2015

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 1被引用数 8

ひとこと要約

本研究では、非弾性中性子散乱を用いて、Mott絶縁体Ca2RuO4におけるソフトスピン振幅揺らぎを明らかにした。これはスピン軌道結合によって駆動される量子臨界点を示すヒッグス様モードの存在を特定したものである。研究結果は、4d遷移金属酸化物においてスピン軌道結合が量子臨界性を誘発することを示しており、従来の磁気秩序とは異なるものである。

ABSTRACT

Magnetism in transition-metal compounds (TMCs) has traditionally been associated with spin degrees of freedom, because the orbital magnetic moments are typically largely quenched. On the other hand, magnetic order in 4f- and 5d-electron systems arises from spin and orbital moments that are rigidly tied together by the large intra-atomic spin-orbit coupling (SOC). Using inelastic neutron scattering on the archetypal 4d-electron Mott insulator Ca$_2$RuO$_4$, we report a novel form of excitonic magnetism in the intermediate-strength regime of the SOC. The magnetic order is characterized by ``soft'' magnetic moments with large amplitude fluctuations manifested by an intense, low-energy excitonic mode analogous to the Higgs mode in particle physics. This mode heralds a proximate quantum critical point separating the soft magnetic order driven by the superexchange interaction from a quantum-paramagnetic state driven by the SOC. We further show that this quantum critical point can be tuned by lattice distortions, and hence may be accessible in epitaxial thin-film structures. The unconventional spin-orbital-lattice dynamics in Ca$_2$RuO$_4$ identifies the SOC as a novel source of quantum criticality in TMCs.

研究の動機と目的

• 従来のスピンのみのモデルを超えた、4d Mott絶縁体Ca2RuO4における磁気励起状態の性質を調査すること。
• スピン軌道結合（SOC）および軌道格子結合が、非従来的量子臨界行動を引き起こすかどうかを特定すること。
• 非弾性中性子散乱データで観察された強い低エネルギー励起の起源を同定すること。
• 外延性薄膜における格子歪みを用いた量子臨界性のチューナビリティを探索すること。

提案手法

• スピン波分散および励起モードをマッピングするために、単結晶Ca2RuO4を用いて時間飛行型非弾性中性子散乱（TOF-INS）を実施した。
• 励起状態の面内および面外磁気極化を区別するために、スピン極化中性子散乱を用いた。
• 等方的形因子および極化補正を用いた動的スピン感受率解析により、強度成分を抽出した。
• 同一結晶学的領域からの寄与を解体するために、(1,0,L)および(0,0,L)での$q_c^2$依存の強度測定を用いて、タウィニング比分析を実施した。
• 2つの横方向モードおよびソフト振幅（ヒッグス様）モードを含む励起子モデルを用いて、観測されたスペクトルをモデル化した。また、2スピン波連続体への崩壊も考慮した。
• ヘイゼンベルグ、XY、および励起子モデルの理論的シミュレーションと実験データを比較し、支配的磁気メカニズムを同定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Ca2RuO4における15 meVの強い低エネルギー励起の性質は何か？ これは従来の磁気モードとどのように異なるか？
• RQ2 Mott絶縁体におけるスピン軌道結合が、従来のスピンのみの秩序なしに量子臨界点を生じうるか？
• RQ3 軌道格子結合および構造的歪みは、Ca2RuO4における磁気励起スペクトルにどのように影響を与えるか？
• RQ4 観測されたヒッグス様モードは、スピン軌道結合によって駆動される近接する量子臨界点の兆候であるか？
• RQ5 Ca2RuO4における量子臨界点は、エpitaxial歪みまたは格子歪みによってチューニング可能か？

主な発見

• 15 meVの強い低エネルギー励起は、近接する量子臨界点を示すヒッグス様振幅モードであると特定された。
• スピン波分散はヘイゼンベルグおよびXYモデルから著しく逸脱しており、2つの横方向モードおよびソフト振幅モードを有する励起子モデルの支持を示している。
• 極化分析により、15 meVモードは面内に偏光していることが確認され、24 meVモードは面外に偏光していることが判明し、明確なモード割り当てが可能となった。
• タウィニング比は $ p = 0.498 \pm 0.014 $ と決定され、複数の手法で一貫しており、$ p $ のわずかな変動に対しても分析は頑健であることが示された。
• 振幅モードは明確に定義されており、大きなスペクトル重みを示しており、秩序パラメータの揺らぎに対して強い結合を示している。
• 量子臨界点は格子歪みによってチューニング可能であり、歪み工学によるエpitaxial薄膜での実現が可能であると示唆された。