[論文レビュー] Spin-orbit coupling controlled ground states in the double perovskite iridates A2BIrO6 (A = Ba, Sr; B = Lu, Sc)

A. A. Aczel, Qiang Chen+12 more|arXiv (Cornell University)|Apr 11, 2022

Advanced Condensed Matter Physics被引用数 8

ひとこと要約

本研究は中性子回折、HERFD-XAS、RIXS、およびミューオンスピン緩和を用いて、5d⁴二重ペロブスカイトイリジエートA₂BIrO₆（A = Ba, Sr; B = Lu, Sc）の電子的および磁気的基底状態を調査した。強いスピン軌道結合によるJ=0基底状態が確認され、長距離磁気秩序の証拠はなく、弱い局所的磁気モーメントは外的要因に起因していることが示された。

ABSTRACT

Iridates with the 5$d^4$ electronic configuration have attracted recent interest due to reports of magnetically-ordered ground states despite longstanding expectations that their strong spin-orbit coupling would generate a $J = 0$ electronic ground state for each Ir$^{5+}$ ion. The major focus of prior research has been on the double perovskite iridates Ba$_2$YIrO$_6$ and Sr$_2$YIrO$_6$, where the nature of the ground states (i.e. ordered vs non-magnetic) is still controversial. Here we present neutron powder diffraction, high energy resolution fluorescence detected x-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS), resonant inelastic x-ray scattering (RIXS), magnetic susceptibility, and muon spin relaxation data on the related double perovskite iridates Ba$_2$LuIrO$_6$, Sr$_2$LuIrO$_6$, Ba$_2$ScIrO$_6$, and Sr$_2$ScIrO$_6$ that enable us to gain a general understanding of the electronic and magnetic properties for this family of materials. Our HERFD-XAS and RIXS measurements establish $J = 0$ electronic ground states for the Ir$^{5+}$ ions in all cases, with similar values for Hund's coupling $J_{ m H}$ and the spin-orbit coupling constant $λ_{ m SOC}$. Our bulk susceptibility and muon spin relaxation data find no evidence for long-range magnetic order or spin freezing, but they do reveal weak magnetic signals that are consistent with extrinsic local moments. Our results indicate that the large $λ_{ m SOC}$ is the key driving force behind the electronic and magnetic ground states realized in the 5$d^4$ double perovskite iridates, which agrees well with conventional wisdom.

研究の動機と目的

• 5d⁴二重ペロブスカイトイリジエート、特にBa₂YIrO₆およびSr₂YIrO₆における磁気的基底状態に関する論争を解明すること。
• 強いスピン軌道結合と結晶場効果のどちらが5d⁴系における磁気秩序を駆動しているかを特定すること。
• 不純物や不純物に起因する外的欠陥が、観測された磁気信号にどの程度寄与しているかを評価すること。
• A₂BIrO₆系（A = Ba, Sr; B = Lu, Sc）全体における電子的および磁気的性質の統一的理解を確立すること。

提案手法

• 結晶構造および磁気秩序を特定するために中性子粉末回折を実施した。
• Ir 5+ の4dコア準位遷移をプローブし、スピン軌道結合（λ_SOC）およびフンズ結合（J_H）を抽出するために、高エネルギー分解能蛍光検出型X線吸収スペクトロスコペイ（HERFD-XAS）を用いた。
• 電子励起状態をプローブし、J=0基底状態を確認するために共鳴非弾性X線散乱（RIXS）を適用した。
• 25 mKまで下限した長期的秩序またはスピン凍結の検出を目的として、磁化率およびミューオンスピン緩和（μSR）データを収集した。
• 緩和挙動を評価するために、μSRデータを二成分関数および累乗則指数関数の両方で解析した。
• Ba₂LuIrO₆、Ba₂ScIrO₆、Sr₂LuIrO₆、およびSr₂ScIrO₆の間で結果を比較し、電子構造および磁気的応答における傾向を同定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 5d⁴二重ペロブスカイトイリジエートA₂BIrO₆（A = Ba, Sr; B = Lu, Sc）は、長距離磁気秩序またはスピン凍結を示すか？
• RQ2 Ir⁵⁺イオンにおける電子的基底状態（J=0 対 J=1）の性質は何か、そしてスピン軌道結合がどのように影響を与えるか？
• RQ3 不純物や外的欠陥（例：6Lペロブスカイト相）が観測された磁気信号にどの程度寄与しているか？
• RQ4 異なるA₂BIrO₆化合物間でスピン軌道結合定数（λ_SOC）およびフンズ結合（J_H）はどのように比較されるか？
• RQ5 Ba₂YIrO₆およびSr₂YIrO₆における以前の磁気秩序の報告が、ボリューム磁化率およびμSRデータと矛盾する理由は何か？

主な発見

• HERFD-XASおよびRIXS測定により、4つの化合物すべてにおいてIr⁵⁺のJ=0電子的基底状態が確認され、λ_SOC = 379–406 meVおよびJ_H = 243–256 meVであった。
• 25 mKまでに、いかなる材料に対しても長距離磁気秩序またはスピン凍結の証拠は得られなかった。
• 磁化率およびμSRで観測された弱い磁気信号は、6Lペロブスカイト不純物相およびアンチサイト不純物の不規則性に起因するとされた。
• 以前のBa₂YIrO₆研究における非指数的μSR緩和は、内在的磁気秩序ではなく、わずかな量の6Lペロブスカイト不純物相に起因している可能性が高い。
• 磁気秩序の欠如は、強いスピン軌道結合が支配的であり、J_eff=1三重項励起状態を抑制するという従来の図式を支持するものであった。
• すべての4つの化合物において結果が一貫しており、5d⁴イリジエート系全体が大きなスピン軌道結合に起因するJ=0基底状態によって支配されていることが示された。