[論文レビュー] Two-dimensional Boron Monosulfides: Semiconducting and Metallic Polymorphs

Dong Fan, Chuncheng Yang+2 more|arXiv (Cornell University)|Mar 9, 2018

2D Materials and Applications参考文献 54被引用数 8

ひとこと要約

本研究では、ab initio計算を用いて、4つの安定な二次元ホウ素モノチリウム化物（BS）多形体—α-、β-、γ-、δ-BS—を提案する。α-、β-、γ-BSはバンドギャップが4.03–2.94 eVの半導体である一方、δ-BSは強い電子-フォノン結合（λ = 1.51）によって駆動され、高い臨界温度（Tc ≈ 21.56 K）を示す内在的超伝導性を示す金属的系であり、これは最初の2次元グループIIIA chalcogenide超伝導体である。

ABSTRACT

The typical two-dimensional semiconductors, group \uppercase\expandafter{ omannumeral3A} chalcogenides, have garnered tremendous interest for their outstanding electronic, mechanical, and chemical properties. However, so far, there have been almost no reports on boron monosulfides (BS) binary material. Here, four two-dimensional BS sheets, namely the $α$-, $β$-, $γ$-, and $δ$-BS sheets, are proposed and discussed from $\emph{ab initio}$ calculations. State-of-the-art first-principles calculations reveal all these structures are thermally and dynamically stable, indicating the potential for successful experimental synthesis. Especially, for $α$-BS, it has a calculated exfoliation energy of 0.96 J m$^{-2}$, suggesting the preparation of $α$-BS is feasible by the exfoliation of bulk rhombohedral-BS. Our results show that $α$-, $β$-, $γ$-BS are semiconductors, whereas $δ$-BS is a metallic system. Remarkably, our calculations indicate that $δ$-BS is a superconductor with a large electron-phonon coupling ($λ$ = 1.51) leading a high superconducting critical temperature ($T_c$ $\approx $ 21.56 K), which is the first report of intrinsic superconducting property among all two-dimensional group \uppercase\expandafter{ omannumeral3A} chalcogenides. The desired mechanical and electronic properties render the BS sheets as the promising two-dimensional materials for future applications in nanoelectronics.

研究の動機と目的

• 2次元ホウ素モノチリウム化物（BS）多形体の構造的・電子的・超伝導的性質を調査すること。
• バルクの斜方晶BSから実験的に合成可能な安定な2次元相のBSを同定すること。
• 予測された2次元BS相の電子的および超伝導的挙動を調査すること。
• α-BSがそのバルク対応体から剥離可能かどうかを剥離エネルギーに基づいて評価すること。

提案手法

• CALYPSOパッケージを用いた粒子群最適化（PSO）による構造探索を実施し、安定な2次元BS構造を同定した。
• VASPを用いたab initio計算を実施し、PBE-GGA関数とHSE06ハイブリッド関数を用いてバンド構造を精緻化した。
• PhonopyをDFPTと連携してフォノン分散および状態密度（DOS）計算を実施し、動的安定性を評価した。
• 熱的安定性を検証するためにab initio分子動力学（AIMD）シミュレーションを実施した。
• Eliashbergスペクトル関数を用いて電子-フォノン結合（EPC）を計算し、超伝導転移温度（Tc）を推定した。
• Allen-Dynes変更McMillan式を用いて、λ = 1.51およびω_log = 189.06 Kを用いてTcを推定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 第一原理的手法を用いて、ホウ素モノチリウム化物（BS）の安定な2次元多形体を予測できるか？
• RQ2 どの2次元BS相が動的および熱的に安定か？
• RQ3 2次元BS相のうち、金属的または超伝導的挙動を示すものがあるか？
• RQ4 金属的δ-BS相の予測される超伝導転移温度（Tc）は何か？
• RQ5 α-BSはそのバルク斜方晶対応体から剥離可能か？

主な発見

• 4つの安定な2次元BS多形体—α-、β-、γ-、δ-BS—が予測され、いずれも熱的および動的安定性を示す。
• α-、β-、γ-BSはバンドギャップがそれぞれ4.03 eV、3.89 eV、2.94 eVの半導体である。
• δ-BSは強い電子-フォノン結合定数（λ = 1.51）を示す金属的系である。
• δ-BSはTcが21.56 K（μ* = 0.10）に達する超伝導体であると予測され、既知のほとんどの2次元超伝導体を上回る。
• α-BSの剥離エネルギーは0.96 J/m²であり、機械的または液体相剥離が実現可能であると示唆される。
• δ-BSの予測されるTcは、クーロン擬似ポテンシャル（μ*）パラメータに応じて19.08 Kから21.56 Kの範囲に予測される。