[論文レビュー] Two-step antiferromagnetic transition and moderate triangular frustration in Li2Co(WO4)2

I. Panneer Muthuselvam, Raman Sankar+4 more|arXiv (Cornell University)|Nov 22, 2014

Advanced Condensed Matter Physics被引用数 6

ひとこと要約

本研究は、三斜晶系のLi2Co(WO4)2の磁気的性質を調査し、TN1 ≈ 9 KおよびTN2 ≈ 7 Kの二段階反強磁性転移を明らかにした。これは中程度の幾何的フラストレーション（フラストレーション要因 ≈ 3）に起因する。第一原理バンド構造計算により、bc面内のCo-O-W-O-Co鎖を通るスーパー・スーパー交換経路による強力な反強磁性的交換結合が特定され、観測された逐次的長距離秩序およびH-T相図における場誘起スピンフロップ転移を説明できる。

ABSTRACT

We present a detailed investigation of the magnetic properties of the spin-$\frac{3}{2}$ system Li$_2$Co(WO$_4$)$_2$ by means of magnetic susceptibility and specific heat. Our experimental results show that in Li$_2$Co(WO$_4$)$_2$ a short-range antiferromagnetic (AFM) correlations appear near $χ$$_{max}$ $\sim$ 11 K and two successive long-range AFM phase transitions are observed at T$_{N1}$$\sim$ 9 K and T$_{N2}$$\sim$ 7 K. The frustration factor, $\mid$$Θ$$\mid$/T$_{N1}$$\sim$3, indicates that the system is moderately frustrated, which is identifiable by the broken triangular symmetry within both $ab$- and $bc$-planes for the triclinic crystal structure. The magnetic isotherm at temperatures below T$_{N2}$ shows a field-induced spin-flop transition, and a complete H-T phase diagram for the two-step AFM system is mapped. $Ab$~$initio$ band structure calculations suggest that the strongest exchange coupling does not correspond to the shortest Co-Co distance along the $a$-axis, but rather along the diagonal direction through a Co-O-W-O-Co super-superexchange path within the $bc$-plane

研究の動機と目的

• 低次元コバルト酸化物における二段階反強磁性転移の起源を理解すること。
• 三斜晶系対称性を有するLi2Co(WO4)2における幾何的フラストレーションおよびスピン異方性の役割を調査すること。
• 磁気的H-T相図をマッピングし、系内での支配的交換相互作用を同定すること。
• Ba3CoNb2O9 や Pb3TeCo3V2O14 といった類似する二段階転移を示す他のコバルテートと比較すること。
• 第一原理LDA+U計算を用いて、交換結合経路の性質を特定すること。

提案手法

• 相転移および臨界温度の特定のために、磁化率および比熱測定が行われた。
• 磁場下でのDC磁化等温線を測定し、H-T相図をマッピングし、スピンフロップ転移を検出した。
• 支配的交換結合経路を特定するために、LDA+Uを用いた第一原理バンド構造計算が実施された。
• 三斜晶P̄1構造の確認のため、シンクロトロンX線回折（SXRD）およびリエーティルド解析による結晶構造の精製が行われた。
• フラストレーション要因は |Θ|/TN1 ≈ 3 として計算され、幾何的フラストレーションの度合いが定量化された。
• 中性子回折データを用いて磁気的構造を推定し、TN1未満で不整数周期の反強磁性秩序、TN2未満で整数周期の秩序が観測された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Li2Co(WO4)2における二段階反強磁性転移の原因は何であり、単一段階転移とはどのように異なるか？
• RQ2 Li2Co(WO4)2の三斜晶系結晶構造は、Coスピンネットワークに中程度の幾何的フラストレーションをどのようにもたらすか？
• RQ3 観測された磁気的秩序を引き起こす支配的交換相互作用経路は何か？
• RQ4 Li2Co(WO4)2、Ba3CoNb2O9、Pb3TeCo3V2O14の磁気的H-T相図は、転移温度および場誘起転移の観点でどのように比較できるか？
• RQ5 ジャローシュキン＝モリスキン相互作用や磁気格子波結合は、これらのフラストレーション系における逐次的秩序化にどの程度寄与するか？

主な発見

• TN1 ≈ 9 KおよびTN2 ≈ 7 Kで二つの連続する長距離反強磁性転移が観測され、χmax ≈ 11 K付近で短距離相関が出現する。
• フラストレーション要因 |Θ|/TN1 ≈ 3 は中程度の幾何的フラストレーションを示し、ab面およびbc面における三角形対称性の破壊に起因する。
• TN2未満で場誘起スピンフロップ転移が観測され、臨界磁場はHc ≈ 15.1 T（TN1）およびHc ≈ 15.3 T（TN2）であり、β = 1/3は平均場理論と整合的である。
• 第一原理LDA+U計算により、bc面内におけるCo-O-W-O-Coを通るスーパー・スーパー交換経路が、最も強い反強磁性的交換結合を示すことが判明した。これはCo-Co距離の最短経路ではない。
• 支配的交換相互作用は第5近接最近傍のスピン間で発生し、反強磁性的鎖を形成し、三角格子ネットワークを構成する。
• Li2Co(WO4)2の二段階転移行動は、Ba3CoNb2O9およびPb3TeCo3V2O14と類似しており、中程度のフラストレーションを緩和する磁気格子波結合が共通の起源である可能性を示唆している。