[論文レビュー] Unambiguous determination of spin dephasing times in ZnO

Sebastian Kuhlen, Ralph Ledesch+8 more|arXiv (Cornell University)|Sep 25, 2013

Quantum and electron transport phenomena参考文献 45被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、時間分解磁気光学ポンププローブ実験と共鳴スピン増幅（RSA）を用いて、ZnOにおけるスピンデコherence時間（T₂*）を明確に決定する厳密な手法を提示する。その結果、重複するスピン成分とポンプパルスのクロストークの影響により、誤ったT₂*値が生じることが明らかになった。著者らは、複数のスピン種が異なるデコherence時間を有する場合、従来の解析手法が誤った温度依存性を示す可能性があること、および高パワーのレーザーでは連続するポンプパルスによるスピン置換がRSA結果を歪める可能性があることを示した。

ABSTRACT

Time-resolved magneto-optics is a well-established optical pump probe technique to generate and to probe spin coherence in semiconductors. By this method, spin dephasing times T_2^* can easily be determined if their values are comparable to the available pump-probe-delays. If T_2^* exceeds the laser repetition time, however, resonant spin amplification (RSA) can equally be used to extract T_2^*. We demonstrate that in ZnO these techniques have several tripping hazards resulting in deceptive values for T_2^* and show how to avoid them. We show that the temperature dependence of the amplitude ratio of two separate spin species can easily be misinterpreted as a strongly temperature dependent T_2^* of a single spin ensemble, while the two spin species have T_2^* values which are nearly independent of temperature. Additionally, consecutive pump pulses can significantly diminish the spin polarization, which remains from previous pump pulses. While this barely affects T_2^* values extracted from delay line scans, it results in seemingly shorter T_2^* values in RSA.

研究の動機と目的

• 標準的なポンププローブ法およびRSA技術を用いたZnOにおけるスピンデコherence時間（T₂*）の測定に、長年の曖昧さを解消すること。
• 異なるデコherence時間を有する重複するスピン成分が原因となる、T₂*抽出における系統的誤差を同定・是正すること。
• ZnOにおけるT₂*の見かけ上の温度依存性が、異なるスピン種間の振幅比を誤って解釈することに起因するという事実を示すこと。
• 高レーザー出力では、連続するポンプパルスによるスピン置換が生じるため、RSAにより短く見積もられたT₂*値が得られることを示すこと。
• 延長されたポンププローブ遅延スキャンと独立したレーザー制御を用いた、明確なT₂*決定のための信頼性のあるプロトコルを確立すること。

提案手法

• 12.5 nsのレーザー繰り返し周期全体にわたる電子的遅延制御を可能にする、1 ps未塔のタイミングジッターを有する独立した2台のチタンサファイアレーザーを用いた。
• 369.4 nm（3.3567 eV）の右回り円偏光ポンプパルスを用い、DIn⁰XAおよびDAl⁰XB遷移を通じてインジウムおよびアルミニウムサイトのドナー束縛励起子を選択的に励起した。
• 時間分解ファラデー楕円度測定を実施し、スピンの歳差運動を検出し、ポンププローブ遅延スキャンにおける信号の指数関数的減衰からT₂*を抽出した。
• 磁場を固定遅延でスキャンすることで共鳴スピン増幅（RSA）を適用し、共鳴ライン幅からT₂*を抽出した。
• 連続するポンプパルスによるスピン置換効果を分離・定量するために、ポンプ-ポンプ-プローブ実験を実施した。
• 2段階のデモジュレーション技術を用いて、異なるT₂*値を有する複数のスピン成分からの寄与を分離した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ZnOにおける従来のポンププローブ遅延スキャンでは、実際のT₂*がほぼ温度依存性を示さないにもかかわらず、なぜ誤った温度依存性を示すT₂*値が得られるのか？
• RQ2 異なるデコherence時間を有する複数のスピン種が存在する場合、時間分解磁気光学信号の解釈にどのような影響を与えるか？
• RQ3 RSA実験におけるポンプパルスのクロストークが、ZnOにおける測定T₂*値にどの程度歪みをもたらすか？
• RQ4 重複するスピン成分と長いデコherence時間を有する系において、T₂*の明確な決定が可能か？
• RQ5 非線形的スピン偏光の蓄積を避けるために、RSAベースのT₂*測定におけるアーチファクトを回避するための実験的条件は何か？

主な発見

• ZnOにおけるT₂*の見かけ上の温度依存性は、インジウムおよびアルミニウムドナー由来の2つのスピン成分間の振幅比を誤って解釈することに起因する誤りである。
• ZnOにおけるインジウムサイトおよびアルミニウムサイトのドナーエレクトロンのスピンデコherence時間は、それぞれ約1.2 nsおよび0.8 nsであり、弱い温度依存性を示す。
• 標準的なポンププローブ遅延スキャンでは、T₂*が利用可能な遅延範囲を超えると、複数のスピン成分を解離できず、単一の有効T₂*が誤って抽出される。
• 共鳴スピン増幅（RSA）では、高レーザー出力で連続するポンプパルスによるスピン置換が生じ、残存スピン偏光が減少するため、T₂*値が誤って短く見積もられる。
• 2台の独立した可変波長レーザーを用いることで、12.5 nsまで完全な遅延スキャンが可能となり、異なるT₂*値を有する3つの明確なスピン成分の同定が可能になった。
• 二重レーザーを用いない場合でも、負の遅延（Δt < 0）でのデータ解析、またはパス長遅延を用いることで、有効遅延範囲を拡張でき、信頼性のあるT₂*決定が可能となる。