[논문 리뷰] A self-consistent field approach for the variational quantum eigensolver: orbital optimization goes adaptive

Aaron Fitzpatrick, Anton Nykänen외 5명|arXiv (Cornell University)|2022. 12. 21.

Quantum Computing Algorithms and Architecture참고 문헌 79인용 수 8

한 줄 요약

이 논문은 근접한 양자 컴퓨터를 위한 ADAPT-VQE-SCF를 소개한다. 이는 자동적이고 하드웨어 효율적인 오비탈 최적화를 가능하게 하는 ADAPT-VQE 프레임워크 내의 자성계수법(self-consistent field, SCF) 접근법이다. 적응형 앤사츠 생성과 반복적 오비탈 최적화를 결합함으로써, 1,000 CNOT 게이트 이하의 양자 회로로 페로센과 같은 분자의 기초 상태 및 자극 상태를 화학적 정밀도로 시뮬레이션할 수 있으며, 기존의 VQE를 능가하고 있으며, 전체 CI 비용 없이도 큰 기초집합을 사용한 시뮬레이션을 가능하게 한다.

ABSTRACT

We present a self consistent field approach (SCF) within the Adaptive Derivative-Assembled Problem-Tailored Ansatz Variational Quantum Eigensolver (ADAPT-VQE) framework for efficient quantum simulations of chemical systems on near-term quantum computers. To this end, our ADAPT-VQE-SCF approach combines the idea of generating an ansatz with a small number of parameters, resulting in shallow-depth quantum circuits with a direct minimization of an energy expression which is correct to second order with respect to changes in the molecular orbital basis. Our numerical analysis, including calculations for the transition metal complex ferrocene (Fe$ m (C_5H_5)_2$), indicates that convergence in the self-consistent orbital optimization loop can be reached without a considerable increase in the number of two-qubit gates in the quantum circuit by comparison to a VQE optimization in the initial molecular orbital basis. Moreover, the orbital optimization can be carried out simultaneously within each iteration of the ADAPT-VQE cycle. ADAPT-VQE-SCF thus allows us to implement a routine analogous to CASSCF, a cornerstone of state-of-the-art computational chemistry, in a hardware-efficient manner on near-term quantum computers. Hence, ADAPT-VQE-SCF paves the way towards a paradigm shift for quantitative quantum-chemistry simulations on quantum computers by requiring fewer qubits and opening up for the use of large and flexible atomic orbital basis sets in contrast to earlier methods that are predominantly based on the idea of full active spaces with minimal basis sets.

연구 동기 및 목표

• 근접한 양자 컴퓨터에서 효율적인 오비탈 최적화를 가능하게 하는 ADAPT-VQE 프레임워크 내의 자성계수법(SCF) 접근법을 개발하는 것.
• 고정 기초집합 VQE의 한계를 극복하기 위해 변동 가능한 오비탈 적응을 변동 최적화 과정 중에 가능하게 하는 것.
• 기초 상태 및 자극 상태를 포함한 다구성상태계 시스템의 고정밀도 시뮬레이션을 달성하고, 더 낮은 양자 회로 깊이를 확보하는 것.
• 기존의 전통적 활성공간 방법으로는 불가능했던 큰 유연한 원자 오비탈 기초집합의 사용을 가능하게 하여 전체 CI 비용을 피하는 것.
• 오비탈의 완화가 전이 금속 복합체인 페로센과 같은 시스템에서 자극 에너지에 미치는 영향을 입증하는 것.

제안 방법

• ADAPT-VQE-SCF 프레임워크는 자성계수법을 통해 오비탈 최적화를 ADAPT-VQE 사이클에 통합하여 반복적으로 분자 오비탈을 최적화한다.
• 최적화 중 정규직교성을 유지하기 위해 반대해밀토니안 행렬(κ)을 통한 지수적 오비탈 회전 매개변수화를 사용한다.
• 오비탈 기저 변화의 두 번째 차수까지 정확한 에너지 표현을 최소화하여, 회로 깊이 증가 없이도 안정적인 수렴을 가능하게 한다.
• 각 ADAPT-VQE 반복 단계 내에서 오비탈과 CI 계수 최적화를 동시에 수행함으로써 별도의 고전적 SCF 루프를 피한다.
• excitation 연산자를 기반으로 한 적응형 회로 구축을 통해 얕은 깊이의 회로를 보장하는 ADAPT-VQE 앤사츠를 사용한다.
• 수렴은 에너지 및 점유 수 변화를 통해 모니터링하며, 고전적 CASSCF 기준 데이터와의 비교를 통해 알고리즘을 검증한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 근접한 양자 하드웨어에서 회로 깊이 증가 없이 ADAPT-VQE 내 오비탈 최적화를 효율적으로 수행할 수 있는가?
• RQ2 오비탈 완화는 페로센과 같은 다구성상태계에서 자극 에너지 정확도에 얼마나 큰 영향을 미치는가?
• RQ3 ADAPT-VQE-SCF는 1,000 CNOT 이하로 기초 상태 및 자극 상태에 대해 화학적 정밀도를 달성할 수 있는가?
• RQ4 활성 공간을 초월한 코어 오비탈의 포함이 전이 금속 복합체의 전자 상태 기술에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ5 ADAPT-VQE-SCF 프레임워크는 하드웨어 효율적인 방식으로 고전적 CASSCF를 대체할 수 있는가? 동시에 큰 기초집합 사용이 가능할까?

주요 결과

• ADAPT-VQE-SCF는 초기 MO 기저에서 표준 VQE와 비교해 두 큐비트 게이트 수의 증가가 최소화된 상태에서 오비탈 최적화 수렴을 달성한다.
• 페로센의 경우, 1³E′′ 상태의 CASSCF 기준 자극 에너지 0.93 eV를 높은 정밀도로 재현한다.
• 오비탈 완화는 1³E′′ 자극 에너지를 1.84 eV에서 0.93 eV로 약 50% 감소시켜, 정확한 기술에 있어 그 중요성을 입증한다.
• CAS(6,5) 활성 공간을 사용한 SA-ADAPT-VQE 최적화에서 0.70 eV의 더 낮은 자극 에너지가 도출되었으며, 이는 코어 오비탈 상호작용이 균형 잡힌 기술에 필수적임을 시사한다.
• 싱เก트 기초 상태의 수렴에는 트리플렛 자극 상태(8 CNOT)보다 훨씬 많은 CNOT(72개)가 필요하여, 기초 상태의 비균형 기술이 오류의 근본 원인임을 시사한다.
• 이 방법은 다양한 스핀 다중도를 가진 여러 전자 상태를 민주적으로 기술할 수 있으며, O₂와 페로센 모두에서 싱게트 및 트리플렛 상태를 동시에 기술할 수 있다.