[논문 리뷰] High-temperature superconductivity in A15-type La4H23 below 100 GPa

Sam Y. Cross, Jonathan Buhot외 5명|arXiv (Cornell University)|2023. 08. 06.

Advanced Chemical Physics Studies인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 암모니아 붕소화물을 수소 기부체로 사용하여 팔라디움 코팅 랜타늄 필름을 레이저 가열함으로써 95 GPa에서 A15 구조의 La4H23에서 고온 초전도성을 입증한다. 임계 전이 온도는 약 90 K이며, X선 회절 및 저항 측정을 통해 초전도 상이 확인되었으며, 이는 압력 감소 조건에서 수소 케이지 구조가 고Tc 초전도성의 핵심 요소임을 뒷받침한다.

ABSTRACT

High-temperature superconductivity has been observed in binary hydrides such as LaH10 at pressures above 150 GPa. Hydrogen cage structures have been identified as a common motif beneficial for high critical temperatures Tc. Efforts are now focused on finding hydride high-temperature superconductors at lower pressures. We present evidence for high-temperature superconductivity in binary La4H23 with A15-type structure featuring hydrogen cages at a pressure of P = 95 GPa. We synthesise La4H23 from a lanthanum film capped with a palladium catalyst promoting the dissociation of hydrogen. In resistance measurements, we observe superconductivity with a transition temperature Tc = 90 K. In X-ray diffraction on the same sample, we identify the A15-type cubic body centred structure of the lanthanum sublattice. From comparison with earlier XRD and structure prediction studies, we identify this phase with La4H23. Our study reinforces the concept of hydrogen cages for high-temperature superconductivity.

연구 동기 및 목표

• 100 GPa 이하의 압력에서 A15형 La4H23의 고온 초전도성을 실험적으로 검증하는 것.
• 이진 랜타늄 수소화물에서 고Tc 초전도성을 안정화하는 데 있어 수소 케이지 구조의 역할을 조사하는 것.
• 고압 조건에서 수소 확산 및 상 형성을 가능하게 하기 위해 팔라디움 코팅 랜타늄 필름과 암모니아 붕소화물을 사용한 합성 경로를 개발하는 것.
• 현장 X선 회절을 통해 La4H23의 A15형 입방체 중심 구조를 확인하는 것.
• 동일한 시료에서 초전도 전이 온도 및 자기장 의존성 저항을 측정하는 것.

제안 방법

• 암모니아 붕소화물을 수소 기부체로 사용하여 다이아몬드 압력 셀 내에서 260 nm 두께의 팔라디움 코팅 랜타늄 필름을 레이저 가열하여 La4H23를 합성하는 것.
• 1064 nm YAG 레이저를 300 ms 펄스로 사용하여 최대 약 1000 K의 온도를 도달시켜 수소 확산 및 반응을 촉진하는 것.
• 다이아몬드 라이트 소스의 I15 비임에서 0.425 Å 파장 빔과 Pilatus3 X CdTe 2M 검출기를 사용한 현장 X선 회절.
• Rietveld 및 Le Bail 보정을 통해 A15형 구조를 식별하고 경쟁 상이 존재하지 않음을 확인하는 것.
• 초전도 전이 및 자기장 억제를 감지하기 위해 10 µA의 자극 전류를 사용한 사점 저항 측정(최대 12 T).
• 아카하마 척도를 사용하여 다이아몬드 압력 셀 가장자리의 라만 시프트를 이용한 압력 校정.

Figure 1: Detection of the A-15 structure in X-Ray diffraction. (a) Rietveld and Le Bail refinements of La 4 H 23 to the observed XRD pattern shown by the solid red and grey lines respectively. Data between $11\text{\,}\mathrm{\SIUnitSymbolDegree}13\text{\,}\mathrm{\SIUnitSymbolDegree}$ are dominate

실험 결과

연구 질문

• RQ1 100 GPa 이하의 압력에서 A15형 La4H23에서 고온 초전도성을 관찰할 수 있는가?
• RQ2 La4H23의 A15형 구조에서 수소 케이지가 90 K 이상의 임계 전이 온도를 지원하는가?
• RQ3 팔라디움 코팅 랜타늄 필름이 고압 조건에서 효율적인 수소화 및 La4H23 상 형성에 기여하는가?
• RQ4 95 GPa에서 La-H 계에서 초전도 상의 구조적 신원은 무엇이며, 예측된 및 이전에 관찰된 상들과 비교해 봤을 때 어떻게 다른가?
• RQ5 La4H23의 초전도 전이가 적용된 자기장에 어떻게 반응하는가? 이는 그의 응집 길이 및 상한 임계 자기장에 대해 어떤 함의를 갖는가?

주요 결과

• 사점 저항 측정을 통해 95 GPa에서 La4H23에서 Tc ≈ 90 K의 초전도 전이가 관찰되었다.
• X선 회절을 통해 A15형 입방체 중심 구조(Pm3̄n 공간군)의 La4H23가 확인되었으며, 특징적인 피크는 2θ ≈ 7.5–10° 및 13.5–16° 범위에 나타났다.
• Rietveld 및 Le Bail 보정을 통해 A15형 구조가 식별되었으며, unit cell 파arameters는 La4H23와 일치하고 다른 알려진 수소화물과는 다름을 확인했다.
• 전극 및 시료 준비 과정에서 잔류된 원소 랜타늄(Fmmm)과 금(Au, Fm3̄m)이 검출되었지만, LaH4, LaH9 또는 LaCH2와 같은 경쟁 상의 증거는 발견되지 않았다.
• 자기장 연구에서 Tc 이하에서 저항이 12 T까지 억제되는 것으로 나타나, 전이가 초전도적임을 확인했다.
• 초기 랜타늄 필름의 잔류 저항 비율(RRR)은 약 2.5였으며, 순수한 랜타늄의 초전도 전이 온도는 95 GPa에서 Tc = 8.6 K로 관측되었으며, 이는 이전 보고보다 略로 높은 것으로, 압력 기울기의 영향일 수 있다.

Figure 2: Detection of superconductivity in La 4 H 23 and resistance measurements on subsequent cooling runs. In each case, cooling and warming measurements are indicated. The value of $T_{\text{c}}$ was determined at the onset of superconductivity from the intersection of linear fits to the normal