[논문 리뷰] Interlayer Configurations in Twisted Bilayers of Folded Graphene

Johannes Rode, Christopher Belke외 2명|arXiv (Cornell University)|2016. 08. 29.

Graphene research and applications인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 단일층 그래핀을 접어 만든 비틀어진 이중층 그래핀(TBG)에서 원자력 현미경(AFM)을 사용하여 상호층 구성을 조사하여, 약 ~3 Å까지의 비틀기 각도에 의존하는 강한 상호층 거리 조절을 규명하였다. 이는 이론적 예측을 크게 초월한다. 비일치성 있는 층에서 초저마찰 현상과 접힌 가장자리 길이에 비례하는 곡률 반경의 스케일링은 탄소 나노튜브 모델과 일치하며, 주요 발견이다.

ABSTRACT

The folding of monolayer graphene leads to new layered systems, termed twisted bilayer graphene (TBG), generally displaying a certain interlayer rotation away from crystallographic alignment. We here present an atomic force microscopy study on folded graphene, revealing unexpectedly large twist angle dependent modulations of ~3 angstrom in interlayer distance. At the TBG surface, we find enhanced friction attributable to superlubricity in between incommensurate layers. At the bended edge, the radius of curvature scales with the folded length, congruent to earlier studies on carbon nanotubes.

연구 동기 및 목표

• 접힌 단일층 그래핀으로 형성된 비틀어진 이중층 그래핀(TBG)에서 상호층 거리 Δh를 체계적으로 측정하여 AB-스택킹을 초월한 실험 데이터의 부족을 보완하는 것.
• 특히 비일치 구조에서 비틀기 각도에 따른 상호층 거리와 마찰의 의존성을 조사하는 것.
• 접힌 가장자리의 기계적 성질을 중심으로 곡률 반경과 그 접힌 가장자리 길이에 따른 스케일링을 조사하는 것.
• 그래핀의 6중 대칭성을 활용하여 접힌 가장자리와 결정학적 방향 사이의 각도 φ를 통해 비틀기 각도 θ를 기하학적으로 결정하는 방법을 수립하는 것.
• 실험 결과를 상호층 결합 및 탄소 나노튜브 거동에 대한 이론 모델과 비교하여 곡률과 안정성에 대한 예측을 검증하는 것.

제안 방법

• 접힌 TBG의 상호층 거리 Δh와 마찰을 측정하기 위해 AFM 표면형상 및 횡방향력 현미경(LFM)을 사용하였으며, 기계적 간섭을 최소화하기 위해 접촉 모드를 적용하였다.
• 상호층 거리 Δh는 AFM 데이터의 높이 히스토GRAM을 분석하여 추출하였으며, 단일층 그래핀(MLG), 기초 기판, TBG 영역에 대해 가우시안 분포를 적합시켜 추출하였다.
• 비틀기 각도 θ는 그래핀의 6중 대칭성을 활용하여 접힌 가장자리와 결정학적 가장자리 사이의 각도 φ의 두 배로 기하학적으로 결정하였다.
• 접힌 가장자리의 곡률 반경 r은 접힌 영역의 높이 프로파일에서 측정하였으며, 접힌 가장자리 길이 ℓ와 관련지어 분석하였다.
• r 대 ℓ 데이터에 지수적 피팅을 적용하여 포화 행동을 모델링하고, 탄소 나노튜브에 대한 이론 예측과 비교하였다.
• 마찰은 AB-스택된 이중층 단계의 높이 변화 ΔV_AB로 정규화하여 ΔV/ΔV_AB로 표현하여 단일 결정 다층 그래핀과 비교하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 비틀어진 이중층 그래핀(TBG)에서 상호층 거리 Δh는 비틀기 각도 θ에 따라 어떻게 변화하며, 이는 이론적 AB-스택킹 거리 3.35 Å와 유의미하게 다를까?
• RQ2 TBG에서 단일 결정 다층 그래핀보다 증가한 마찰의 근본 원인은 무엇이며, 이는 상호층 초저마찰 현상과 어떻게 관련이 있는가?
• RQ3 TBG 접힌 가장자리의 곡률 반경 r은 접힌 가장자리 길이 ℓ에 따라 어떻게 변화하며, 이 행동은 탄소 나노튜브 예측과 일치하는가?
• RQ4 접힌 TBG에서의 Δh 및 r 측정 결과는 상호층 결합 및 곡률 안정성에 대한 기존 이론 모델을 지지하거나 반박하는가?
• RQ5 접힌 그래핀 플레이크에 대해 접힌 가장자리와 결정학적 방향 사이의 각도 φ를 통해 비틀기 각도 θ를 결정하는 기하학적 방법은 높은 정확도로 신뢰성 있게 적용 가능한가?

주요 결과

• TBG에서 상호층 거리 Δh는 비틀기 각도 θ에 따라 뚜렷한 의존성을 보이며, 약 ~3 Å의 범위에서 변화하며, 이론적 AB-스택킹 거리 3.35 Å를 크게 초월하는 최대값을 기록한다.
• Δh의 하한 (~3.4 Å)는 AB-스택된 이중층 그래핀에 해당하며, 이는 에너지 최소 상태임을 확인한다. 중간 비틀기 각도에서는 더 큰 거리가 관측된다.
• AB-스택킹 기준으로 정규화한 TBG의 증가한 마찰은 비일치 층에서의 초저마찰 현상과 더 높은 탄성에 기인하며, 층 수 증가에 따라 감소하는 것으로 예상되는 경향과 배치된다.
• 접힌 가장자리의 곡률 반경 r은 접힌 가장자리 길이 ℓ이 증가함에 따라 증가하며, 포화되는 지수적 경향을 보이며, 이는 탄소 나노튜브에 대한 이론 예측과 뛰어난 일치를 보인다.
• 비틀기 각도의 각도 분포는 θ ≈ 0° 및 θ ≈ 30°에 강한 선호를 보이며, 중간 값은 극히 적다. 이는 CVD로 합성한 TBG에서 관찰된 경향과 유사하다.
• φ를 통한 θ 결정 기하학적 방법은 ±1.5°의 정확도를 보이며, 다양한 접힌 그래핀 플레이크에 걸쳐 신뢰성 있는 비틀기 각도 할당이 가능하다.