[논문 리뷰] Onset of exciton-exciton annihilation in single layer black phosphorus

Alessandro Surrente, Anatolie Mitioglu외 6명|arXiv (Cornell University)|2016. 05. 23.

2D Materials and Applications참고 문헌 43인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 광자 밀도의 넓은 범위에서 시간 분 giải 미세 광발광을 통해 단층 블랙 흑연에서의 엑시톤 동역학을 조사한다. 고 엑시톤 농도에서 엑시톤-엑시톤 상호작용의 시작을 규명하였으며, 이는 빠른 비지수 감쇠 성분을 유도하고 양자 수율을 감소시켜 이 2차원 반도체 기반 광전자 장치의 최적화에 핵심적이다.

ABSTRACT

The exciton dynamics in monolayer black phosphorus is investigated over a very wide range of photoexcited exciton densities using time resolved photoluminescence. At low excitation densities, the exciton dynamics is successfully described in terms of a double exponential decay. With increasing exciton population, a fast, non-exponential component develops as exciton-exciton annihilation takes over as the dominant recombination mechanism under high excitation conditions. Our results identify an upper limit for the injection density, after which exciton-exciton annihilation reduces the quantum yield, which will significantly impact the performance of light emitting devices based on single layer black phosphorus.

연구 동기 및 목표

• 다양한 흥분 밀도에서 단층 블랙 흑연의 엑시톤 재결합 동역학을 이해하기 위해.
• 단층 블랙 흑연에서 다체 효과, 특히 엑시톤-엑시톤 상호작용의 시작을 규명하기 위해.
• 비방사 재결합이 支배하는 임계 엑시톤 농도 임계점을 규명하여 양자 수율이 감소하는 조건을 확인하기 위해.
• 엑시톤-엑시톤 상호작용이 블랙 흑연 기반 광전자 장치 성능에 미치는 영향을 규명하기 위해.

제안 방법

• 저온에서 펌프 조사 밀도의 네 개의 온도 범위에 걸쳐 시간 분 해 미세 광발광(µPL) 측정을 수행하였다.
• 낮은 흥분 밀도에서 감쇠 동역학을 双지수 모델로 분석하였다.
• 고 흥분 수준에서 빠른 비지수 감쇠 성분으로의 전이를 확인하였다.
• 관측된 동역학을 이분자 재결합 모델에 적합시켜 엑시톤-엑시톤 상호작용가 주요 비방사 과정임을 확인하였다.
• 온도 의존 측정을 통해 결함 유도 재결합에서 분리된 고유의 엑시톤 과정을 고립하였다.
• 엑시톤 농도 증가에 따른 감쇠 시간 변화를 분석하여 다체 효과의 시작 시점을 정밀하게 규명하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 단층 블랙 흑연에서 엑시톤-엑시톤 상호작용이 주요 재결합 메커니즘으로 작용하기 시작하는 흥분 밀도는 얼마인가?
• RQ2 엑시톤 농도가 증가함에 따라 광발광 감쇠 동역학이 이중 지수에서 비지수 행동으로 어떻게 변화하는가?
• RQ3 양자 수율이 엑시톤-엑시톤 상호작용로 인해 현저히 감소하는 임계 엑시톤 농도는 얼마인가?
• RQ4 결함 유도 재결합과 방사 엑시톤 재결합은 낮은 흥분 조건에서 이중 지수 감쇠의 초기 성분에 어떻게 기여하는가?
• RQ5 엑시톤-엑시톤 상호작용은 블랙 흑연 기반 광발광 장치의 성능을 어느 정도 제한하는가?

주요 결과

• 낮은 흥분 밀도에서 광발광 감쇠는 짧은 성분(~수십 피코초)과 긴 성분(~수백 피코초)을 가지는 이중 지수 행동를 보이며, 짧은 성분은 결함 유도 재결합에 기인하고, 긴 성분은 방사 엑시톤 재결합과 관련이 있다.
• 흥분 밀도가 증가함에 따라 두 감쇠 성분 모두 단축되며, 이는 다체 상호작용의 시작을 시사한다.
• 고 엑시톤 농도에서 빠른 비지수 감쇠 성분이 나타나며, 이는 엑시톤-엑시톤 상호작용의 지배적 작용을 나타낸다.
• 관측된 동역학은 이분자 재결합 모델로 가장 잘 기술되며, 고 흥도 조건에서 엑시톤-엑시톤 상호작용가 주요 비방사 과정임을 확인한다.
• 엑시톤-엑시톤 상호작용의 시작은 사용 가능한 엑시톤 주입 농도에 상한선을 설정하며, 이를 초월하면 양자 수율이 현저히 감소한다.
• 이 임계 효과는 블랙 흑연 기반 광발광 장치의 효율에 기초적인 제한을 가한다.