[논문 리뷰] Rashba spin-orbit coupling in infinite-layer nickelate films on SrTiO3(001) and KTaO3(001)

Benjamin Geisler|arXiv (Cornell University)|2023. 03. 01.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materialsMaterials Science참고 문헌 81인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 DFT+U 시뮬레이션을 사용하여 SrTiO3 및 KTaO3(001) 기질 위의 무한층 NdNiO2 필름에서 라슈바 스핀오비트 결합을 조사한다. KTaO3 인터페이스에서 Ni 3d_{x²−y²} 상태에서 210 meV의 이방성 라슈바 분리가 관측되며, 초전도 격차를 초월하고 Bi(111) 표면 상태와 유사한 수준이 되며, 인터페이스 극성과 오비탈 선택적 스핀 분리에 의해 유도된다. 이는 피어미 표면 위상의 라이프시츠 전이와 함께 필름 두께에 따른 스핀 텍스처 재정렬을 수반한다.

ABSTRACT

The impact of spin-orbit interactions in NdNiO2/SrTiO3(001) and NdNiO2/KTaO3(001) is explored by performing density functional theory simulations including a Coulomb repulsion term. Polarity mismatch drives the emergence of an interfacial two-dimensional electron gas in NdNiO2/KTaO3(001) involving the occupation of Ta $5d$ conduction-band states, which is twice as pronounced as in NdNiO2/SrTiO3(001). We identify a significant anisotropic $k^3$ Rashba spin splitting of the respective $d_{xy}$ states in both systems that results from the broken inversion symmetry at the nickelate-substrate interface and exceeds the width of the superconducting gap. In NdNiO2/KTaO3(001), the splitting reaches 210 meV, which is comparable to Bi(111) surface states. At the surface, the Ni $3d_{x^2-y^2}$-derived states exhibit a linear Rashba effect with $α_ ext{R} \sim$ 125 meV Å, exemplifying its orbital selectivity. The corresponding Fermi sheets present a reconstructed circular shape due to the electrostatic doping, but undergo a Lifshitz transition towards a cuprate-like topology deeper in the film that coincides with a realignment of their spin texture. These results promote surface and interface polarity as interesting design parameters to control spin-orbit physics in infinite-layer nickelate heterostructures.

연구 동기 및 목표

• SrTiO3 및 KTaO3(001) 기질 위의 무한층 니켈레이트 이방성 구조에서 스핀오비트 결합의 역할을 조사하기 위해.
• 인터페이스 극성과 반전 대칭의 붕괴가 2DEG 상태에서의 라슈바 스핀 분리에 미치는 영향을 이해하기 위해.
• 전기적 도핑과 오비탈 특성이 피어미 표면 재구성과 스핀 텍스처에 미치는 영향을 탐색하기 위해.
• NdNiO2/SrTiO3와 비교하여 NdNiO2/KTaO3 시스템에서의 라슈바 분리의 강도와 성격을 비교하기 위해.
• 이 스핀오비트 효과가 산화물 이방성 구조에서 초전도성 및 스핀트로닉스 응용에 미치는 영향을 평가하기 위해.

제안 방법

• PBE 교환-상관 기능을 사용한 처음 원리 밀도함수이론(DFT) 시뮬레이션을 수행하였다.
• 정적 상관 효과를 고려하기 위해 Ni 및 Ti 위치에서 U-J = 3 eV, Ta 위치에서 U-J = 1 eV를 적용한 DFT+U 방법을 사용하였다.
• VASP 소프트웨어를 사용하였으며, 520 eV 평면파 컷오프와 함께 스핀오비트 결합을 고려한 계산을 수행하였다.
• 전자 재구성의 동적 변화를 추적하기 위해 필름 두께 전반에 걸쳐 층별로 분석된 밴드 구조와 피어미 표면 위상 구조를 분석하였다.
• 스핀 텍스처 변화와 라슈바 분리를 식별하기 위해 오비탈 기여도(d_{x²−y²}, d_{xy}, d_{xz,yz}, d_{z²})를 추적하였다.
• SrTiO3(001) 및 KTaO3(001) 기질 간의 결과를 비교하여 기질 극성과 5d 대비 3d 상태의 영향을 분리하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 NdNiO2/SrTiO3(001) 및 NdNiO2/KTaO3(001) 이방성 구조에서의 인터페이스 극성이 이중층 전자기화(2DEG) 형성에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 Ni 3d_{x²−y²} 및 기질 d_{xy} 상태에서의 라슈바 스핀오비트 결합의 크기와 오비탈 의존성은 무엇인가?
• RQ3 2DEG에서 기인하는 전기적 도핑이 Ni 3d_{x²−y²} 상태의 피어미 표면 위상과 스핀 텍스처에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 필름 층 깊이에 따라 피어미 표면 위상에서 라이프시츠 전이가 발생하는가? 그리고 이는 스핀 텍스처 재정렬과 어떻게 연관되는가?
• RQ5 NdNiO2/KTaO3(001)에서의 라슈바 분리 강도는 NdNiO2/SrTiO3(001)와 비교하여 어떻게 다른가? 그 차이의 이유는 무엇인가?

주요 결과

• NdNiO2/KTaO3(001)에서의 2DEG는 NdNiO2/SrTiO3(001)보다 두 배 더 두드러지며, 주로 Ta 5d_{xy} 도핑 밴드 상태의 점유에 기인한다.
• KTaO3 인터페이스에서 Ni 3d_{x²−y²} 상태에서 k³에 비례하는 이방성 라슈바 분리가 210 meV로 관측되며, 초전도 격차를 초월한다.
• NdNiO2/KTaO3(001)에서의 라슈바 분리는 Bi(111) 표면 상태와 유사한 크기이며, 강한 스핀오비트 결합을 나타낸다.
• Ni 3d_{x²−y²} 오비탈은 라슈바 분리에서 선형 운동량 의존성(α_R ≈ 125 meV·Å)을 보이며, 오비탈 선택적 특성을 입증한다.
• 표면의 Ni 3d_{x²−y²} 피어미 시트는 전기적 도핑으로 인해 준원형 형태로 재구성되며, 이는 가능한 s-파형 쌍순서 특성을 시사한다.
• 표면에서 깊은 층으로 갈수록 라이프시츠 전이가 발생하여 피어미 표면 위상이 원형에서 커퍼이트 유사 형태로 변화하며, M 점 주변의 스핀 텍스처가 재정렬된다.