[논문 리뷰] Synthesis and Characterization of Strontium Doped Barium Titanates using Neutron Diffraction Technique

Iftakhar Bin Elius, B. M. Asif외 6명|arXiv (Cornell University)|2020. 07. 02.

Ferroelectric and Piezoelectric Materials참고 문헌 25인용 수 8

한 줄 요약

이 연구는 중성자 회절 및 Rietveld 보정을 이용하여 BaTiO3에서 Sr 도핑 효과를 조사하여, x = 0.5 이전에 Ba1-xSrxTiO3에서 정립구조에서 입방구조로의 상전이가 발생함을 밝혀냈다. 중성자 회절은 A-위치(Ba/Sr) 및 B-위치(Ti)의 양이온 위치를 확인하고 정밀한 구조 매개변수를 제공하였으며, 관측된 회절 프로파일과 계산된 프로파일 간에 뛰어난 일치를 보였다.

ABSTRACT

In the present study, structural changes due to gradual doping of Sr in BaTiO3 were investigated by both x-ray and neutron powder diffraction techniques. Ba1-xSrxTiO3 (x=0.0, 0.5 and 1.0) samples were synthesized by PVA evaporation method and purity was confirmed by x-ray diffraction experiment. After that, neutron diffraction experiments were carried out and diffraction data were analyzed by Rietveld least-square data refinement method using the computer program RIETAN-2000 and FullProf to determine various crystallographic structural parameters. The cation and anion position coordinates were also determined from the data refinement method which confirmed that Ba and Sr atoms possess tetrahedral A site and Ti atoms possess octahedral B site for all three samples BaTiO3, Ba0.5Sr0.5TiO3, and SrTiO3, respectively. Moreover, the lattice parameter values indicate, Ba1-xSrxTiO3 structure undergoes a phase transition from tetragonal to cubic somewhere before x=0.5. The concurrences between observed and calculated profiles were excellent and well consistent with the previously reported values. Furthermore, MEM based analysis was done for charge density measurement.

연구 동기 및 목표

• 중성자 회절을 이용하여 Sr 도핑된 BaTiO3 고용체의 구조적 변화를 조사한다.
• Ba1-xSrxTiO3 (x = 0.0, 0.5, 1.0)의 결정학적 매개변수 및 양이온/음이온 위치 점유율을 결정한다.
• Sr 농도가 증가함에 따라 정립구조에서 입방구조로의 상전이 행동을 규명한다.
• Rietveld 보정을 통해 구조 매개변수를 검증하고 문헌 값과 비교한다.
• 최대 엔트로피 방법(MEM)을 통한 전하 밀도 분석을 수행하여 전자 구조에 대한 심층적 통찰을 확보한다.

제안 방법

• PVA 기반 증발법을 통해 Ba1-xSrxTiO3 (x = 0.0, 0.5, 1.0)를 합성하여 고용체 형성을 보장한다.
• 중성자 회절 분석 이전에 X선 회절 분석(XRD)을 통해 상 순도를 확인한다.
• 중성자 회절 분석 데이터를 확보하고 RIETAN-2000 및 FullProf 소프트웨어를 이용한 Rietveld 방법으로 구조 매개변수를 보정한다.
• Rietveld 보정을 통해 양이온 및 음이온의 위치 좌표와 열적 요소를 결정한다.
• 중성자 회절 데이터에 대해 최대 엔트로피 방법(MEM) 분석을 수행하여 전하 밀도 분포를 매핑한다.
• 보정된 구조 매개변수 및 회절 프로파일을 이전에 보고된 값과 비교하여 검증한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Sr 도핑은 BaTiO3의 결정 구조 및 상 안정성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 Ba1-xSrxTiO3에서 정립구조에서 입방구조로의 상전이가 발생하는 Sr 농도는 얼마인가?
• RQ3 도핑된 퍼보브스카이트에서 정확한 양이온 및 음이온 위치 점유율과 위치 좌표는 무엇인가?
• RQ4 중성자 회절을 통한 보정된 구조 매개변수와 이전에 보고된 값 간의 일치 정도는 어떠한가?
• RQ5 중성자 회절 데이터의 MEM 분석을 통해 전하 밀도 분포에 대한 어떤 통찰을 확보할 수 있는가?

주요 결과

• 격자 매개변수는 Ba1-xSrxTiO3에서 x = 0.5 이전에 정립구조에서 입방구조로의 상전이가 발생함을 나타낸다.
• 중성자 회절은 모든 샘플에서 Ba와 Sr이 정사면체 A-위치를, Ti가 삼각형의 B-위치를 점유하고 있음을 확인하였다.
• Rietveld 보정은 관측된 중성자 회절 프로파일과 계산된 프로파일 간에 뛰어난 일치를 보였다.
• 위치 좌표 및 열적 요소를 포함한 보정된 구조 매개변수는 이전에 보고된 값과 일관성이 있다.
• MEM 기반 전하 밀도 분석을 통해 양이온 및 음이온 주변의 전자 환경에 대한 세부적인 통찰을 확보하였다.
• 이 연구는 전체 Sr 도핑 범위(x = 0.0에서 1.0)에서 고용체의 형성과 구조적 안정성을 확인하였다.