[论文解读] Ab initio materials physics and microscopic electrodynamics of media

R. Starke, G. A. H. Schober|arXiv (Cornell University)|Jun 1, 2016

Mechanical and Optical Resonators参考文献 139被引用 4

一句话总结

本文批判了材料中电动力学的标准宏观方法，并提出了一种基于第一性原理量子多体理论的新型微观‘功能方法’。通过从第一性原理推导出完整且自洽的场方程——避免了模糊的源项分解——该方法实现了电磁响应函数与材料常数的精确、无参数预测，弥合了微观电动力学与现代第一性原理材料物理之间的鸿沟。

ABSTRACT

We argue that the amazing progress of first-principles materials physics necessitates a revision of the Standard Approach to electrodynamics of media. We hence subject this Standard Approach to a thorough critique, which shows both its inherent conceptual problems and its practical inapplicability to modern ab initio calculations. We then go on to show that the common practice in ab initio materials physics has overcome these difficulties by taking a different, microscopic approach to electrodynamics of media, only superficially resembling the Standard Approach whose validity is restricted to the macroscopic domain. As this paradigm shift went largely unnoticed outside and partly even within the ab initio community, the present article aims at a systematic development and paradigmatic discussion of this new, microscopic first-principles approach to electrodynamics of media, for which we propose the name "Functional Approach".

研究动机与目标

• 挑战材料中标准宏观电动力学方法的有效性与适用性，该方法依赖于现象学参数和模糊的源项分解。
• 证明现代第一性原理材料物理实际上已隐含采用了一种不同的、更基础的电动力学方法，避免了标准方法中的概念性缺陷。
• 正式发展并系统化这一替代方法——称为‘功能方法’——作为量子材料中电磁响应的严谨、第一性原理框架。
• 为电磁材料常数、响应函数以及如Kubo形式体系中的普遍关系建立一致的微观基础。
• 阐明在多体系统中识别基本电磁场与电流的热力学与量子力学基础。

提出的方法

• 利用二次量子化和线性响应的广义Kubo公式，从第一性原理推导出完整且唯一的场方程。
• 通过电流算符明确定义电磁源项的顺磁与抗磁贡献，避免了宏观方法中的模糊性。
• 将广义Kubo公式应用于计算线性响应函数，其中电流算符以矢势和电子场算符表示。
• 利用相互作用绘景计算顺磁电流的时间有序关联函数，从而实现从基态期望值推导响应函数。
• 通过热力学一致性建立场的识别，通过变分原理将电磁势与场与量子力学算符联系起来。
• 从最小耦合哈密顿量推导电磁电流算符，明确分离顺磁与抗磁贡献。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何标准宏观电动力学方法在应用于第一性原理ab initio计算时会失效？
• RQ2 如何在不依赖现象学参数或模糊源分解的前提下，从第一性原理推导电磁响应函数？
• RQ3 在量子多体系统中，电磁场与电流的正确微观识别是什么？
• RQ4 如Kubo形式体系中的普遍响应关系，如何从第一性原理的微观框架中自然涌现？
• RQ5 自旋磁化与泡利旋量在材料微观电动力学中扮演何种角色？

主要发现

• 标准宏观电动力学方法在ab initio应用中存在场方程不完整和源项分解模糊的问题，导致其在概念上不一致。
• 功能方法提供了唯一且自洽的源项分解，将电磁源明确划分为顺磁与抗磁贡献，避免了任意分解。
• 所推导的场方程是完整且封闭的，电流算符完全由同一空间点的矢势和电子密度决定。
• 通过广义Kubo公式推导出外部矢势对电流的线性响应，得到一个精确表达式，包含基态电荷密度与时间有序电流-电流关联函数。
• 功能方法导出普遍响应关系，包括从第一性原理推导出的标准电导率Kubo公式形式。
• 电磁材料常数（如介电常数与磁化率）的微观起源，被证明可自然地从响应函数的第一性原理计算中涌现。