[论文解读] Charge density wave in kagome lattice intermetallic ScV6Sn6

Hasitha W. Suriya Arachchige, William R. Meier+7 more|PubMed|May 9, 2022

Advanced Condensed Matter Physics被引用 13

一句话总结

本研究报道了在kagome晶格金属间化合物ScV6Sn6中发现电荷密度波（CDW），其在92 K处经历一级相变。通过单晶X射线衍射和中子衍射，作者确定了具有1/3 1/3 1/3波矢的明显CDW调制，以及Sc和Sn1原子显著的出面内位移（最大达0.16 Å），该特征与AV3Sb5化合物中的面内CDW不同，凸显了在kagome金属中实现新调控路径的可能性。

ABSTRACT

Materials hosting kagome lattices have drawn interest for the diverse magnetic and electronic states generated by geometric frustration. In the AV_{3}Sb_{5} compounds (A=K, Rb, Cs), stacked vanadium kagome layers give rise to unusual charge density waves (CDW) and superconductivity. Here we report single-crystal growth and characterization of ScV_{6}Sn_{6}, a hexagonal HfFe_{6}Ge_{6}-type compound that shares this structural motif. We identify a first-order phase transition at 92 K. Single crystal x-ray and neutron diffraction reveal a charge density wave modulation of the atomic lattice below this temperature. This is a distinctly different structural mode than that observed in the AV_{3}Sb_{5} compounds, but both modes have been anticipated in kagome metals. The diverse HfFe_{6}Ge_{6} family offers more opportunities to tune ScV_{6}Sn_{6} and explore density wave order in kagome lattice materials.

研究动机与目标

• 研究具有HfFe6Ge6型结构的单晶ScV6Sn6的低温电子与结构特性。
• 确定由于ScV6Sn6与AV3Sb5化合物在结构和电子特性上的相似性，是否会在其中出现电荷密度波（CDW）序。
• 表征CDW的波矢、原子位移和对称性，并与AV3Sb5化合物中的CDW进行比较，以理解kagome体系中CDW不稳定性多样性。
• 探索HfFe6Ge6族在探测kagome金属中CDW与超导态起源方面，相较于AV3Sb5是否具有更强的可调谐性。

提出的方法

• 采用Sn助熔法，以Sc:V:Sn摩尔比为1:6:60，通过从1150 °C缓慢冷却至780 °C（降温速率为1 °C/h）生长出ScV6Sn6单晶。
• 低温物理性质测量（电阻率、磁化率）显示在92 K处存在一级相变。
• 利用低温恒温器进行粉末X射线和中子衍射，以测定晶格常数并检测Tc以下的结构调制。
• 采用Rietveld精修粉末X射线和中子衍射数据，以确定CDW波矢和原子位移参数。
• 利用单晶X射线和中子衍射确认晶体结构，并精修CDW调制，包括原子位移振幅。
• 采用能谱分析（EDS）验证所生长晶体的化学计量比（Sc:V:Sn ≈ 1:6.21:6.22）。

实验结果

研究问题

• RQ1 ScV6Sn6是否表现出电荷密度波（CDW）相变？若存在，其转变温度是多少？
• RQ2 ScV6Sn6中CDW调制的波矢和对称性是什么？与AV3Sb5化合物中的CDW相比有何异同？
• RQ3 在CDW态中，哪些原子发生最大位移？位移是主要发生在面内还是出面内方向？
• RQ4 与AV3Sb5中的CDW相比，ScV6Sn6中的CDW在机制和结构上存在哪些差异，特别是在晶胞倍增和轨道填充方面？
• RQ5 HfFe6Ge6族化合物是否可作为比AV3Sb5更具可调谐性的平台，用于研究kagome金属中CDW与超导态的起源？

主要发现

• 在ScV6Sn6中，电阻率和磁化率的不连续性表明在92 K处发生一级相变。
• 中子衍射和X射线衍射揭示CDW波矢为1/3 1/3 1/3，使ab面内晶胞面积扩大三倍，并在c轴方向每三个晶胞重复一次。
• CDW态中位移最大的原子为Sc和Sn1，其沿c轴的位移振幅最大可达0.16 Å，而V原子的位移仅为0.004–0.006 Å。
• ScV6Sn6中的CDW与AV3Sb5化合物中的CDW存在根本性差异：AV3Sb5中CDW的波矢为1/2 1/2 1/2或1/2 1/2 1/4，且V原子发生面内位移（0.009–0.085 Å）。
• 尽管具有相似的钒d带填充和kagome晶格结构，ScV6Sn6中的CDW涉及一种不同的结构模式，表明其驱动机制或对称性破缺可能不同。
• HfFe6Ge6族在化学和结构上比AV3Sb5具有更高的可调谐性，为未来通过固溶和掺杂手段探索kagome金属中的CDW序提供了可能。