[논문 리뷰] Heterogeneous diffusion in amorphous solids

M.R. Warren, Jörg Rottler|arXiv (Cornell University)|2009. 01. 05.

Material Dynamics and Properties참고 문헌 2인용 수 1

한 줄 요약

이 연구는 분자의 시뮬레이션을 통해 노화하는 구조적 유리에서의 이완 사건이 역사와 무관한 힘의 법칙 분포를 따르며, 대기 시간 $t_w$ 에 대한 기억은 첫 번째 사건에 국한됨을 밝혀냈다. 원자적 분포를 기반으로 한 CTRW 모델은 거시적 확산을 정확히 묘사하고, $t_w$ 와의 명백한 스케일링 및 완벽한 스케일링에서의 이탈을 설명한다.

ABSTRACT

Using molecular simulations, we identify microscopic relaxation events of individual particles in ageing structural glasses, and determine the full distribution of relaxation times. We find that the memory of the waiting time $t_w$ elapsed since the quench extends only up to the first relaxation event, while the distribution of all subsequent relaxation times (persistence times) follows a power law completely independent of history. Our results are in remarkable agreement with the well known phenomenological trap model of ageing. A continuous time random walk (CTRW) parametrized with the atomistic distributions captures the entire bulk diffusion behavior and explains the apparent scaling of the relaxation dynamics with $t_w$ during ageing, as well as observed deviations from perfect scaling.

연구 동기 및 목표

• 분자의 시뮬레이션을 사용하여 노화하는 구조적 유리에서의 미세한 이완 사건을 규명하기.
• 이 시스템에서의 이완 시간 전체 분포(지속 시간)를 규명하기.
• 냉각 이후 경과한 시간 $t_w$ 가 이완 동역학에 미치는 영향을 조사하기.
• 이완 동역학이 노화의 현상학적 함정 모델과 일치하는지 테스트하기.
• 거시적 확산과 $t_w$ 와의 명백한 스케일링을 묘사할 수 있는 연속 시간 랜덤 워크(CTRW) 모델을 개발하기.

제안 방법

• 노화하는 비정질 고체에서 개별 입자의 이완 사건을 추적하기 위해 분자 동역학 시뮬레이션을 수행하기.
• 첫 번째 이완 사건 이후의 이완 시간 분포(지속 시간)를 분석하기.
• 관측된 이완 시간 분포를 함정 모델이 예측하는 힘의 법칙 행동과 비교하기.
• 원자적 이완 시간 분포를 사용하여 연속 시간 랜덤 워크(CTRW) 모델의 매개변수를 설정하기.
• CTRW 모델을 사용하여 거시적 확산을 시뮬레이션하고, 노화 기간 동안 관측된 스케일링 행동과의 일치 여부를 평가하기.
• 동역학에서 완벽한 스케일링에서의 이격을 평가하여 모델 정확도를 검증하기.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 노화하는 구조적 유리에서 이완 시간 분포는 어떻게 변화하며, 대기 시간 $t_w$ 에 따라 달라지는가?
• RQ2 첫 번째 이완 사건 이후로 시스템은 $t_w$ 를 얼마나 오랫동안 기억하는가?
• RQ3 함정 모델이 예측한 바와 같이, 이완 시간 분포가 역사와 무관하게 힘의 법칙을 따르는가?
• RQ4 원자적 이완 시간 분포를 기반으로 한 CTRW 모델이 관측된 거시적 확산과 $t_w$ 와의 명백한 스케일링을 재현할 수 있는가?
• RQ5 노화 기간 동안 이완 동역학에서 완벽한 스케일링에서의 이격은 무엇 때문인가?

주요 결과

• 냉각 이후 경과한 시간 $t_w$ 에 대한 기억은 첫 번째 이완 사건에 국한되며, 이후 사건에서는 $t_w$ 와의 의존성이 없음.
• 이후 모든 이완 시간(지속 시간)의 분포는 시스템의 역사를 완전히 무시한 채 힘의 법칙을 따름.
• 관측된 이완 시간 분포는 노화의 현상학적 함정 모델과 놀랄 만큼 높은 일치도를 보임.
• 원자적 이완 시간 분포로 매개변수화된 연속 시간 랜덤 워크(CTRW) 모델은 전체 거시적 확산 행동을 정확히 묘사함.
• CTRW 모델은 이완 동역학의 $t_w$ 와의 명백한 스케일링과 관측된 완벽한 스케일링에서의 이격을 모두 설명함.
• 결과는 거시적 노화 행동이 미세 수준에서 역사에 의존하지 않는 힘의 법칙 분포의 지속 시간에 의해 도출된다는 것을 입증함.