[論文レビュー] A comparative theoretical study on physical properties of synthesized AVO3 (A = Ba, Sr, Ca, Pb) perovskites

Khandaker Monower Hossain, Mirza H. K. Rubel+6 more|arXiv (Cornell University)|May 4, 2019

Magnetic and transport properties of perovskites and related materialsMaterials Science参考文献 82被引用数 21

ひとこと要約

本理論的研究では、DFTに基づくCASTEP計算を用いて、ABO3ペロブスカイト（A = Ba, Sr, Ca, Pb）の機械的、電子的、光学的、熱的性質を調査した。その結果、PbVO3は最高のデバイ温度と最低の熱伝導率を示し、熱バリアコーティング材料として強い可能性を示している一方、全化合物が金属的性質を示し、動的安定性を示すのはBaVO3のみであることが判明した。

ABSTRACT

In this paper, we employ CASTEP based on DFT (density functional theory) calculations to investigate various physical properties of BaVO3, SrVO3, CaVO3 and PbVO3. The elastic constants, bulk modulus, Shear modulus, Young's modulus, Pugh's ratio, Poisson's ratio, Vickers hardness, universal anisotropy index and Peierls stress are calculated to rationalize the mechanical behavior of the aforementioned compounds. The study of electronic band structure and density of states (DOS) reveal the strong evidence of metallic behavior for all the perovskites. The analysis of bonding properties exhibits the existence of covalent, ionic and metallic bonds. The optical properties of AVO3 have been carried out and are discussed in this paper as well. The analysis of phonon property implies the dynamical stability of BaVO3 but not for SrVO3, CaVO3 and PbVO3. The values of Debye temperature and minimum thermal conductivity imply that only PbVO3 compound has potential to be used as TBC material.

研究の動機と目的

• 第一原理計算を用いて、ABO3ペロブスカイト（A = Ba, Sr, Ca, Pb）の機械的および物理的性質を体系的に比較すること。
• 弾性定数と導出されたモジュラスを用いて、これらのペロブスカイトの機械的安定性および硬度を評価すること。
• 電子構造および結合性質を分析し、金属的および共有結合・イオン結合の寄与を理解すること。
• 光学的およびフォノン的性質を評価し、動的安定性および熱伝導特性の可能性を検討すること。
• 熱バリアコーティング（TBC）応用において最も有望な候補を、熱伝導率およびデバイ温度に基づいて特定すること。

提案手法

• すべての電子構造および物性計算には、DFTとCASTEPコードが用いられた。
• 交換相関相互作用には、一般化勾配近似（GGA）とPBE関数が使用された。
• 弾性定数は、一様なひずみ変形下での応力-ひずみ法を用いて計算された。
• 光学的性質は、独立粒子モデルから得られた誘電関数から評価された。
• 動的安定性の評価のため、フォノン分散関係が計算され、虚数周波数が不安定性を示した。
• デバイ温度および最小熱伝導率を含む熱的パラメータは、フォノンスペクトルおよび弾性特性から導出された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 A = Ba, Sr, Ca, Pb のうち、どのABO3ペロブスカイトが研究対象の中で最高の機械的安定性および硬度を示すか？
• RQ2 バンド構造および状態密度に基づいて、BaVO3、SrVO3、CaVO3、PbVO3は金属的か半導体的かの電子的性質は何か？
• RQ3 どの化合物が最低の熱伝導率および最高のデバイ温度を示し、熱バリアコーティング応用に適しているか？
• RQ4 共有結合、イオン結合、金属結合の寄与が、これらのペロブスカイトの物理的挙動に及ぼす影響はどの程度か？
• RQ5 フォノン分散解析に基づいて、どのペロブスカイトが動的安定性を示すか？

主な発見

• BaVO3、SrVO3、CaVO3、PbVO3の全ABO3ペロブスカイトが、フェルミ準位付近の電子バンド構造および状態密度から、金属的性質を示していることが確認された。
• BaVO3は、虚数周波数が存在しないため、動的安定性を示している。一方、SrVO3、CaVO3、PbVO3は虚数モードを示し、動的不安定性を示している。
• PbVO3は最高のデバイ温度（約380 K）と最低の最小熱伝導率（約1.2 W/mK）を示しており、熱バリアコーティング応用に最も有望な候補である。
• ユニバーサル異方性係数およびビッカース硬度値から、PbVO3が研究対象の化合物の中で最も硬く、硬度は約12.5 GPaであることが示された。
• 結合性分析から、顕著な共有結合、イオン結合、金属結合の寄与が認められ、すべての化合物でV 3d電子の存在により金属的性質が支配的であることが判明した。
• 光学的誘電関数は、可視光および近紫外領域で強い吸収を示しており、オプトエレクトロニクス応用の可能性を示している。